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0 引言
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土壤重金属污染及由此导致的人群健康损害是矿业开发造成的主要问题之一（陈自然等，2021； 郭钰颖等，2022；孙晓寅等，2022）。据估计，中国约 1/6耕地遭受了重金属污染（韩娟娟等，2021；李相楹等，2021），不仅降低了土壤质量、影响农作物产量和品质，还会对人群健康造成巨大的伤害（林承奇等，2019；张恒博等，2021；杨家林等，2022），影响人体神经系统、消化系统、造血功能等，甚至诱发畸变和癌症（Anuska et al.，2022）。广西典型铝土矿区土壤遭受重度重金属污染，导致部分农作物不同程度的 Pb、Cd、As 积累，威胁着人群健康（王浩等， 2020）。湖南石门雄黄矿区土壤遭受中度 As、Cd 污染，其中，As 对成人和儿童均存在显著的致癌健康风险（杨敏等，2016）。另有研究表明，河南省地方病的分布与矿产资源开发引发的次生地球化学环境污染有着密切的关系（张惠芳，2009）。综合来看，各类研究成果多采用单污染指数、综合污染指数、地累积指数、富集系数及美国 EPA 健康风险评价模型分别评价土壤污染和作物污染物累积程度以及由此产生的人群健康风险（Ji et al.，2020；张浙等，2022）。这些方法成熟、简洁，意义明确，已得到了广泛应用。
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三十六湾位于湖南省郴州市临武县，是有色金属矿业发达的地区（刘春早等，2012），其矿业开发可追溯到明朝万历年间，至今已有 400 多年历史。 20世纪 80年代，区内掀起了采矿热潮，鼎盛时期各类采矿窿道和采矿点达 500 多个，选厂 500 多处。无序开发导致了矿区及湘江二级支流甘溪河、猴子江与珠江二级支流武水流域严重的水土污染（郭婧琳等，2016）。据《郴州市矿山地质环境调查报告 （2017）》，区内土壤重金属超标率达 67. 06%，pH 最低2.25，Cd、As、Pb等分别超《土壤环境质量农业用地土壤污染风险管控标准（GB15618-2018）》风险筛选值 365.33倍、291.77倍和 126.39倍；甘溪河香花岭段、泡金山与铁沙坪武水河流域和猴子江两岸耕地污染范围分别达 26.55 km2、43.25 km2 和 3.71 km2。流域水体重金属超 V 类水标准的超标率达 41.5%，河流污染长度39 km。
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2019 年湖南省国土资源厅再次组织开展了有针对性地补充调查，并对白菜、水稻、萝卜等主要农作物重金属累积状况进行了取样分析。本文以此为依据，评价矿区土壤重金属污染及人群健康风险，并对矿区生态修复提出建议。其成果对于深入而全面了解矿区土壤重金属污染和农作物重金属累积状况及由此导致的人群健康风险具有实际意义，并为矿区生态修复提供了参考。
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1 材料与方法
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1.1 研究区域概况
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三十六湾矿区位于临武县城西北约 14 km，地理坐标：东经 112° 28′24″~112° 36′17″，北纬 25°23 ′03″~25°28′05″，矿区面积约 142 km2。矿区出露有寒武系、泥盆系、石炭系、二叠系、三叠系、侏罗系、白垩系和第四系。寒武系和泥盆系跳马涧组是本区钨、锡、铅、锌、锑、银等的主要矿源层与含矿层。矿区位于南岭东西向构造带中段北缘与耒阳 —临武南北向构造带中段交会部位的香花岭短轴背斜，该背斜为区内主要控矿构造。区内岩浆岩分布广泛，岩浆活动以燕山早、中期为主。其中，香花岭花岗岩体群为区内主要成矿岩体。
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1.2 样品采集及处理
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2019年3月开展野外调查和土壤与农作物样品采集工作，土壤按照三十亩一个样品，共采集土壤 246 份，重点区表层土壤样品在样点周边 5~10 m 范围内、一般区表层土壤样品在样点周边 20~50 m 范围内采用五点采样法，等量采集 5 个子样组成一个样品。随机采集农作物样品 38份，包括水稻 16份，白菜 13 份和萝卜 9 份，取样点位置分布见图1。土壤样品采集深度及层位为地表至地表下20 cm之间的A层（耕作层）土柱，原始重量1500~2000 g，所截取的粒级样品重量不少于 500 g；植物样品包括白菜、水稻、萝卜 3 种农作物，采集稻谷 0.5~1. 0 kg；白菜为1. 0~2. 0 kg（鲜重样），在采样单元内选取5~20个植株，采集组合成样。
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将野外采集的土壤样品及时送往实验室，低温烘干（<60℃），研磨后过 200目的孔径筛备用，样品加工过程中的质量监控采用《土地质量地球化学评价规范（DZ/T0295-2016）》中的方法。土壤 pH 值采用水土比为 2.5∶1 的悬液采用 pH 计测定。土壤和植物样品中重金属含量分别依据 GB/T5009.268— 2016、HJ/T491—2019 和 HJ/T680—2013 进行酸系消解，Cd、Cu 和 Zn 使用电感耦合等离子体质谱仪 （ICP-MS）测定，As 和 Hg 使用原子荧光光度计 （AFS）测定。
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1.3 分析方法及评价标准
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采用单因子污染指数法、内梅罗污染指数法、地累积指数法对土壤中的重金属污染进行评估。利用富集因子和危险商数方法，开展人群健康风险评估。
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（1）单项污染指数
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单一污染物采用单因子污染指数法进行土壤重金属污染评价（苗芳芳等，2022）。标准采用《土壤质量农用地土壤污染风险管控标准（试行） （GB15618-2018）》。单项污染等级划分为 5 个等级（表1）。
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图1 三十六湾矿区地理位置图（a）与取样点分布图（b）
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1 —采样点位置；2—乡镇界线；3—河流水面
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（2）内梅罗综合污染指数
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采用内梅罗综合污染指数法评价矿区土壤重金属污染（陈锦和郭锦，2020）。污染等级划分为 5 个等级（表2）。
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（3）地累积指数
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地累积指数是一种重要的反映土壤中重金属元素的分布特点和人类活动对环境的影响的指标 （王坤等，2020）。其计算方法如下：
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式（1）中，Igeo为地积累指数；Ci为土壤中单项重金属含量（mg·kg-1）；Bi为单项重金属的地球化学背景值（mg·kg-1），As、Cd、Cr、Pb、Zn、Cu、Ni 和 Hg 背景含量分别为 18.60、0. 081、67. 0、26. 0、90. 0、25. 0、 31.90和0.11 mg·kg-1（王云和魏复盛，1995）；K为修正系数，表示背景值可能变动的幅度，一般取 1.5。污染等级划分为7个水平（表3）。
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（4）富集系数
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富集系数为农作物地上部分的重金属含量与对应土壤重金属含量的比值，用于评价农作物对土壤重金属的吸收状况（方凤满等，2010）。
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（5）健康风险评价模型
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土壤重金属暴露途径主要有 3 种：一是食物链经口进入消化道；二是口鼻吸入空气中的土壤扬尘；三是皮肤渗入（杨振等，2018；任婷等，2020；冯博等，2022）。农作物主要通过饮食进入人体，其暴露途径为经口摄入。
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危害商（HQ）用于评估重金属的非致癌健康风险（Xu et al.，2013）。其计算公式如下：
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式（2）中，Cn为农作物中某种重金属含量（mg· kg-1）；IR为人均对农作物的日食用量（kg·d-1）；EF为重金属年暴露频率（d·a-1）；ED为人体平均暴露年限 （a）；BW 为人体平均体重（kg）；AT 为人均寿命期望值（d）；RfDn为人体对重金属n的摄入参考剂量（mg· （kg·d）-1），使用美国 US EPA 标准的参数，As、Cd、 Hg、Cr和Pb的RfD值分别为0. 0003、0. 001、0. 0003、 0. 0003 和 0. 0035 mg·（kg·d）-1。暴露对象为成人 （20~45 岁）和儿童（6~12 岁），部分参数的取值参照国内外相关文献，详见表4。
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暴露对象摄入农作物中多种重金属后带来的危害指数用HI表示，计算公式如下：
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当 HI≤1 时，重金属不会对人体产生不良反应； 当 HI>1 时，重金属对人体可能存在非致癌影响，数值越大，相应健康风险增加；当 HI>10 时，重金属对人体产生慢性中毒的危害。
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致癌风险指数（CR）的计算公式如下：
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式（4）中，SFi为农作物样品中可食部分单项致癌重金属经手口途径的致癌斜率系数（kg·d）·mg-1。 CR的可接受范围为 10-6~10-4，小于该量级表明不存在致癌健康风险，大于该量级表明存在明显致癌健康风险。
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1.4 数据处理
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采用 Excel 2023、ArcGIS 10.2 和 Origin 2019 软件进行数据处理、分析和图件编制。
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2 结果与分析
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2.1 矿区耕地土壤污染评价
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（1）土壤重金属含量水平
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对三十六湾耕地的 246 份土壤样品进行检测，重金属含量统计见表5。土壤 As、Cd、Cr、Pb、Zn、 Cu、Ni 和 Hg 均值分别超湖南省土壤背景值的 16.61、37.64、0.52、9.28、3.13、1.42、0.46 和 1.69 倍，其中Cd含量超出背景值倍数最大，其次是As和 Pb。变异系数反映了样本总体中各样点的平均变异程度。各监测金属元素的变异系数均大于 70%，最大达 207.70%，反映出三十六湾耕地土壤受到了强烈的矿业活动的影响。
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（2）内梅罗综合污染指数
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土壤重金属污染指数统计见表6。从综合污染指数来看，三十六湾土壤重金属污染较严重，最大综合污染指数达 157.84，平均达 9.40，污染率 91.87%，其中重度污染率达 63.41%。从单因子污染指数来看，研究区域 86.99% 的土地均受到 Cd 污染，其重度污染率达到 67.89%，显示该区土壤普遍受到较严重的 Cd 污染；As 和 Pb 的污染率分别为 79.68% 和 55.69%，重度污染率为 41. 06% 和 26.42%；其他重金属均存在不同程度污染，相对而言Hg污染最轻，轻至中度污染率为1.22%。各单项污染指数评价见图2。
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（3）地积累指数
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地积累指数计算结果显示，土壤重金属的风险等级依次为：Cd＞Pb＞As＞Zn＞Hg＞Cu＞Cr＞Ni （图3）。污染程度与内梅罗综合污染指数法结果基本相同。三十六湾耕地土壤样点中重金属 Cd 几乎全被污染，只有 0.8% 未受污染，4 级以上污染占比 66.2%，其中极严重污染占比 24. 0%；Pb 和 As 也存在极严重污染，4 级以上污染占比为 50.9% 和 30.1%，极严重污染占比分别为26.9%和10.2%；Zn 和Cu的污染占比为69.1%和56.9%；Ni、Cr和Hg的污染占比为28.9%、32.1%和59.8%，主要以轻度— 中度污染水平为主。土壤中 Cd、As、Pb、Zn 富集区均位于矿区及其邻近区域，尾矿库尤为严重。Hg、 Cr、Ni和 Cu 主要集中于居民区。综合分析认为，三十六湾耕地土壤重金属不同程度上受到外源物质的影响，矿业活动是主要的人为来源（王昌宇等， 2021），雨水淋滤作用是影响重金属迁移的主要因素，造成了重金属污染的扩散。此外，重金属还通过风和河水等其他输送途径向周边输出。
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图2 单项污染指数评价等级分布图
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图3 土壤重金属地积累指数
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综合分析，三十六湾耕地土壤普遍受重金属污染，其中，Cd、Pb和As污染最严重，其次是Cu和Zn。土壤重金属来源主要分为自然源以及人为活动。矿山矿坑水、选矿废水和废石堆淋滤水的无序排放、粉尘和废气沉降是区内土壤重金属普遍污染的主要原因。成土母质是造成土壤重金属积累及高变异性的另一因素（欧灵芝等，2023）。三十六湾主要为岩浆热液型矿床，普遍伴生多种金属元素，岩石重金属地球化学背景偏高，导致风化土壤重金属背景较高。总之，从遭受污染到产生如今严重的污染问题经历了一个相当长的逐步积累过程，普遍而严重的水土重金属污染已经对当地农作物产生了影响，并威胁人群健康。
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2.2 农作物重金属健康风险评价
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2.2.1 农作物中重金属含量水平
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以《食品安全国家标准食品中污染物限量（GB 2762-2017）》中的农作物限量值为依据，分析三十六湾矿区主要农作物的重金属累积水平，统计结果见表7。稻谷中各种金属均检出，其中，As 和 Cd 超标，超标率分别为 87.50% 和 100%，重金属含量最大超标倍数分别为 0.9 和 7.20 倍。白菜各重金属均存在超标，As、Cd、Cr、Hg 和 Pb 超标率分别为 76.92%、100%、38.46%、7.69% 和 100%，最大超标倍数分别达 10.82、16.70、5.27、12. 0 和 4.40 倍。萝卜除 Hg 外，其他元素均超标，As、Cd、Cr 和 Pb 超标率分别为 55.56%、100%、55.56% 和 100%，最大超标依次为 8.28、5.79、10.58 和 34.80 倍。农作物重金属含量的变异系数均在 40% 以上，最大达 91.10%，属于强变异，各重金属含量变异程度依次为 Cd＞As＞Pb＞Cr＞Hg，与耕地土壤重金属含量的变异程度具有较好的相关性，显示出土壤污染与农作物重金属累积具有直接关系。
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2.2.2 农作物重金属富集能力
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农作物中重金属大量积累会影响作物生长，导致其生长缓慢、植株矮小、产量降低、品质变差。富集系数越大表明农作物吸收重金属的能力越强，抗土壤重金属污染的能力则越弱。4种农作物地上部分重金属富集情况如图4 所示。就单一重金属而言，农作物对重金属吸收能力依次为Cd＞Cr＞Pb＞ Hg＞As；就不同作物品种而言，其对重金属的富集能力强弱依次为：稻谷＞白菜＞萝卜，3种农作物地上部分 Cd、Cr、Pb、Hg 和 As 的富集系数均值分别为 5.59、1.36、1.16、0.32 和 0.16，其中，Cd 的富集系数远大于其他重金属，显示出大多数作物对Cd具有较强的富集能力（尉文佳等，2020）。土壤中As的含量虽较高，但作物As的富集系数较低。重金属主要通过植物的根系进入体内，也有部分重金属通过大气沉降的途径吸收（王北洪等，2015）。不同种类农作物对重金属的富集差异较大，造成以上差异和现象原因与样品采集的区域、作物的种植、作物本身的生理特性等有着密切联系，其中值得关注作物根系和根际土壤情况差异、作物重金属螯合肽等因素 （张浩等，2020）。重金属在蔬菜的根、茎、叶等部位，甚至整个植株体内都有积累（贾丽等，2015），因此，土壤中高浓度的重金属污染会对蔬菜产生多种不利影响，并最终影响人体健康。
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图4 不同农作物地上部分重金属生物富集系数均值
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2.3 农作物健康风险评价
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作物可食部位重金属对成人和儿童产生的健康风险见表8，因缺少经口暴露途径的 SF 值，只评价了As的致癌风险。5种重金属经口暴露途径下的非致癌风险 Cr＞As＞Cd>Pb＞Hg，其中 As、Cd、Pb 和Hg的HQ值均小于1，儿童与成人的Cr的HQ大于 1，说明摄入农作物中的 Cr 会对暴露人群的健康产生危害。成人与儿童的 HI 值分别为 1. 04 和 2.11，均在1~10之间，表明重金属对人体可能存在非致癌影响。对比分析发现，儿童摄入重金属的 HQ 均大于成人，显示农作物重金属积累对于儿童存在更大的非致癌健康风险。成人摄入农作物中As的CR为 1.62×10-5 ，位于 1×10-4~1×10-6，儿童 CR 值为 3.34× 10-4，大于 1×10-4，表明研究区农作物对成人不存在重金属暴露致癌风险，而对儿童存在重金属暴露致癌风险，应当引起重视，且研究显示，由于行为和生理特征，儿童的免疫力和代谢功能都较弱，单位体重内，儿童比成人对环境污染物的敏感性更高（上官宇先等，2022）。
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3 生态修复对策
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针对本矿区土壤重金属污染、农作物重金属含量水平及健康风险评价的结果，提出联合修复技术对策。
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（1）采用工程措施与物理化学的方式进行修复。在土壤污染级别分类的基础上，对重度污染土壤进行清挖，送危险废物填埋场填埋处置；对中、轻度污染土壤采用固化/稳定化方式处理，集中封存于场区地下，实现场地重金属污染的有效阻隔。
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（2）采用重金属稳定剂-抗逆性植物联合修复技术进行治理与生态恢复。利用稳定剂的吸附、螯合、沉淀等作用，形成稳定的化合物，降低土壤中重金属的活性，从而实现土壤中重金属的固化稳定，如撒石灰、硅肥。选育耐重金属、耐旱、耐瘠薄的先锋植物和抗性植物，如狗牙根、波斯菊、常夏石竹、大叶女贞、紫薇、球花石楠、构树、楸树等，实现较短时间内植被的复绿，改善矿区水、土、肥等立地条件，为后期植被群落构建提供充足的生长条件。通过“乔木+草本”、“灌木+草本”、“乔木+灌木+草本” 等不同的植物配置模式，构建多层次立体空间植被，重构矿区重金属污染地区稳定的生态系统。同时，因地制宜，就地利用，充分挖掘当地的资源优势，进行景观设计，打造别致的生态矿区景观。
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（3）采取种植富集重金属效果好的植物修复污染土壤，以降低土壤中重金属的含量。如：针对存在 As 污染的土壤选取种植蜈蚣草，Cd 污染的土壤选取种遏蓝菜，Pb 污染的土壤选取种印度芥菜等，根据土壤中重金属的污染成分比重，合理选择多种富集重金属的植被搭配。
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（4）按旱地与水田进行分类处置重金属污染土壤。对于旱地，可采用土壤调理-轮作休耕的方式进行修复。施用土壤调理剂，如含腐植酸肥料、菌根生物肥等，对土壤重金属离子进行钝化，通过休耕轮作的调控措施恢复旱地的地力条件。对于水田重金属污染，VIP+n 修复治理技术是近年推广的模式之一。如对于镉污染农田，可采用“低镉品种＋淹灌＋石灰＋土壤调理剂＋叶面阻控剂＋翻耕”组合技术模式，有效降低稻米镉含量。与此同时，合理选择不富集或低富集重金属的农作物种类，如小麦、蔬菜等，以保障农作物生产的健康发展和质量安全。
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4 结论与建议
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4.1 结论
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（1）三十六湾耕地土壤中重金属元素 As、Cd、 Cr、Pb、Zn、Cu、Ni和Hg均值分别超湖南省土壤背景值的 16.61、37.64、0.52、9.28、3.13、1.42、0.46 和 1.69倍，且8种重金属元素变异系数很大，说明土壤受人类活动影响很大。
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（2）三十六湾耕地土壤的土壤环境综合污染风险指数属中—高级别，土壤重金属风险等级依次为：Cd＞Pb＞As＞Zn＞Hg＞Cu＞Cr＞Ni。
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（3）研究区农作物对 5 种重金属吸收能力依次为：Cd＞Cr＞Pb＞Hg＞As；白菜对重金属吸收能力较强，作物对Cd均具有较强的富集能力，对Hg的富集能力较弱。
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（4）食用研究区内农作物存在一定的致癌和非致癌健康风险，且对儿童的影响大于成人。其中， Cd和As是健康风险的最主要来源。
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（5）研究成果对于三十六湾耕地土壤的修复具有重要的指导作用。
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4.2 建议
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（1）政府和管理部门应发挥引导、指导和监管作用，以保证土壤修复的有效实施。协助和指导企业制定有针对性的土壤污染治理方案。同时，可以考虑引入社会资本，有序推进修复工作。另外，应加强宣传，提高居民对土壤重金属污染危害的认知，做到积极配合土壤污染调查、治理以及回顾性评价的监测工作。
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（2）建议合理选择土壤污染修复方法和技术，对文中提出的修复对策做出科学的评价。同时，科学合理选择农作物种类，以保障农作物生产的安全。
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摘要
三十六湾矿区是全国第三批“山水林田湖草”生态保护修复工程耕地复垦重点修复试点区。本文基于污染指数法、地积累指数、富集系数和 USEPA 健康风险评价模型，探究三十六湾矿区土壤重金属的污染特征、农作物重金属累积状况及其对人体健康的危害，提出土壤修复建议，以期为矿区土壤重金属污染防治和管控提供科学依据。结果表明，土壤重金属综合污染指数为中—重度，其风险等级为：Cd＞Pb＞As＞Zn＞ Hg＞Cu＞Cr＞Ni；农作物 Cd全部超标，白菜和萝卜 Pb、Cr超标，水稻、白菜和萝卜 As超标，白菜 Hg超标。农作物对重金属的富集能力为：水稻>白菜>萝卜。食用农产品的非致癌风险Cr＞As＞Cd＞Pb＞Hg，成人与儿童的非致癌危害指数分别为 1. 04和 2. 11，致癌风险指数分别为 1. 62×10-5 和 3. 34×10-4 ，显示成人和儿童均有非致癌风险，儿童有致癌风险，且儿童各种风险都大于成人。建议采取工程措施与物理化学法结合、重金属稳定剂-抗逆性植物联合、植物修复、土壤调理-轮作休耕等技术开展区域耕地土壤生态修复。
Abstract
The Sanshiliuwan Mining area is the key restoration pilot area of cultivated land reclamation in the third batch of "mountain， water， forest， farmland， lake and grassland" ecological protection and restoration project. In this paper， we explore the heavy metal pollution characteristics in soil and crop for pollution index method， the index of geo-accumulation， enrichment coefficient and USEPA health risk assessment model， which relationship between human health. The results showed that the comprehensive pollution index of soil was medium to severe， and the risk level of soil heavy metals was Cd>Pb>As>Zn>Hg>Cu>Cr>Ni. The Cd in three crops exceeds the standard， the Pb and Cr in cabbage and radish exceed the standard， the As in rice， cabbage and radish exceeds the standard， and the Hg in cabbage exceeds the standard. Comparison of rice， cabbage and radish， the enrichment ability of heavy metals decrease， gradually. Crop health risk assessment showed that the noncarcinogenic risk of agricultural products was Cr>As>Cd>Pb>Hg， the non-carcinogenic hazard index and the carcinogenic risk index of adults and children was 1. 04，2. 11and 1. 62×10-5 ，3. 34×10-4 ， respectively. It indicated that the accumulation of heavy metals in crops had non-carcinogenic risk for both adults and children， and there was a carcinogenic risk for children， and the various risks of children were greater than adults. The technologies such as combination of engineering measure and physic-chemical methods， heavy metal stabilizer-resistant plant， phytoremediation and soil conditioning-crop rotation were put forward for the ecological restoration.
