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0 引言
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土壤硒（Selenium）是作物硒的主要来源（周墨等，2018；周文龙等，2020），硒是人类和动物所必需的微量元素，具有增强人体免疫力、抗衰老和预防癌变等生物学功能，其对重金属元素的毒性具有拮抗作用（葛晓立等，2000；Patrick，2004），而人体获得硒最主要和最安全可行的途径就是通过食物链转化方式（葛晓立等，2000）。同时，农作物中重金属含量受土壤中重金属含量的影响，重金属通过从食物链进入人体而对人体健康产生极大威胁（Zhang et al.，2015； Chen et al.，2016； Toth et al.，2016；程军和程礼军，2021）。贵州素有喀斯特王国之称，碳酸盐岩分布面积达 15万 km2，占全省国土总面积的 73.6%，碳酸盐岩在成土作用过程中伴随着 Ca、Mg 等元素的大量流失，使得发育于其上的土壤较之其他岩性分布区整体呈现出熟化程度好、铝化度高、富铝程度高、质地黏重和环境质量相对较差等特点 （Wang et al.，2017；刘帅等，2018）。黔南独山—荔波一带稻作区作为中国乃至世界上岩溶发育最典型的区域之一，碳酸盐岩分布区不仅分布大面积天然富硒耕地，部分区域地层和土壤有 Cr、Cd 元素异常富集现象（周文龙等，2020），甚至出现稻米Cr、Cd 元素超标现象，因此对该区域稻米-根系土硒、重金属迁移与积累特征的研究，有助于对优质富硒耕地资源安全合理的开发和利用。贵州省 1∶20 万水系沉积物调查显示独山—荔波一带南部区域石炭系灰岩普遍具有高 Cr、Cd 的特征，其中 Cd 含量达 940～6820 ng/g，Cr 含量达 104～238 μg/g（冯济舟， 2008）。目前对黔南一带碳酸盐岩成土作用及成土过程已有较为深入的研究（谢代兴等，2015；Wang et al.，2017；刘帅等，2018），其中碳酸盐岩地区下石炭统祥摆组、旧司组和二叠系合山组煤系地层分布区耕地土壤普遍富硒（周文龙等，2020，2022），但对该区域稻米-根系土中硒、重金属含量、迁移和积累特征的研究尚未见相关报道。
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本文通过对研究区稻米、根系土中硒（Se）、重金属（Cd、Cr、Hg、Pb、As）迁移及富集规律进行分析，并结合根系土理化指标（Al2O3、Fe2O3、SOM、pH）含量特征的研究。探讨研究区稻米中硒、重金属的富集特征，初步评价稻米安全性。并通过对稻米、根系土各指标相关性的研究，分析稻米中硒、重金属与根系土硒、重金属和土壤理化指标间的内在联系，分析影响水稻对硒、重金属吸收的影响因素，从而为研究区富硒耕地资源的开发和利用提供科学依据。
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1 研究区概况
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研究区大地构造上处于扬子准地台之黔南台陷与华南褶皱带结合部，主要出露地层由老到新依次为南华系、震旦系、寒武系、志留系、泥盆系、石炭系、二叠系、三叠系、白垩系（图1），区内碳酸盐岩广泛出露，兼有泥页岩、黏土岩和砂岩等。区内断裂构造发育，处于荔波—独山汞矿、锑矿成矿带，锑、汞、煤等矿产资源丰富。
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2 材料与方法
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2.1 样品
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实验样品皆采于研究区水稻成熟季节，采集水稻新鲜样品和对应的根系土壤样品各 60件（图1）。样品采集根据采样点周围水田分布形态确定主样点，并用手持 GPS 定点记录采样点坐标数据，在主采样点四周30～50 m范围内采用“X”形采样法各采集4个分样，不规则水田则采用“S”形采样法。水稻样品每个采样点采集不少于5株水稻稻穗，5件分样组合成 1 件混合水稻样品；每个样点同步采集样点处 0～20 cm 范围水稻根系土，5 件分样混合组成 1 件根系土样品，根系土样鲜重≥1. 0 kg。采样时避开道路、沟渠、田埂、农家肥堆放地、微地形等无代表性地段。
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图1 研究区采样位置及稻米安全性评价图
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1—白垩系砂砾岩、泥岩；2—三叠系泥页岩、黏土岩；3—二叠系灰岩；4—上二叠统合山组页岩；5—石炭系灰岩；6—下石炭统祥摆组、旧司组页岩；7—上泥盆统灰岩、白云质灰岩、白云岩；8—中泥盆统灰岩、石英砂岩、泥灰岩；9—志留系页岩、泥沙岩；10—寒武系灰岩、泥页岩；11—中震旦统白云岩；12—南华系杂砾岩、杂砂岩；13—地层界线及代号；14—断层；15—绿色无污染水稻样品；16—轻微污染水稻样品；17—严重污染水稻样品
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2.2 样品制备
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水稻样品自然风干后手工脱粒，缩分后称取 500 g 装袋编号送实验室。实验室内水稻样品用蒸馏水清洗干净并在低于 40℃自然状态下风干之后脱壳制成精米。精米于 80～90℃鼓风烘干 15～30 min，之后在 60℃下鼓风干燥 24～48 h直至恒重，再用食品加工机磨细至全部通过 40目筛（0.42 mm），用于Se、As、Cd、Cr、Pb和Hg等元素的分析。
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根系土新鲜样品自然风干，期间用木棒不时碾压防止板结，同时剔除石块、作物秸秆、植物根系等杂质，之后充分过 10目筛（2. 0 mm），混匀缩分后称取200 g装袋编号送实验室。实验室内取10目（2. 0 mm）样品 50 g 测试 pH；剩余 10 目（2. 0 mm）样品继续研磨直至全部过 100 目筛（0.149 mm），取 30 g 的 100目（0.149 mm）样品测试有机质；取80 g左右100 目（0.149 mm）样品用行星球磨机粉碎直至全部过 200 目筛（0. 074 mm），用于测试 As、Cd、Cr、Pb、Hg、 SiO2、Al2O3和Fe2O3等指标。
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2.3 样品分析及质量控制
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样品分析测试均在自然资源部昆明矿产资源监督检测中心完成。稻米及根系土各指标分析方法及参照标准如表1。其中，根系土样品分析时密码插入国家土壤一级标准物质，各元素的报出率均大于 99.95%，各项指标测定值准确度和精密度合格率为 100%；稻米样品分析测试时密码插入国家稻米一级标准物质，测定值准确度和精密度合格率为100%。
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2.4 数据处理
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数据描述性统计分析、方差分析及相关性分析等采用SPSS 19. 0和Microsoft Excel 2016完成。
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3 结果与分析
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3.1 稻米-根系土中硒含量特征
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研究区根系土（0～20 cm）样品硒含量为0.15～0.90 mg·kg-1，平均值 0.40 mg·kg-1 ，达富硒水平 （0.40～3. 0 mg·kg-1 ），高于全国土壤硒背景值 0.29 mg·kg-1 （中国环境监测总站，1989；王锐等，2017），亦高于贵州省土壤 A 层硒平均值 0.37 mg·kg-1（何亚琳，1996；马义波等，2020）。有 57 件样品硒含量大于 0.175 mg·kg-1，达到足硒水平，有 27 件样品硒含量大于0.40 mg·kg-1，达到富硒水平。
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研究区稻米样品硒含量为 0. 021～0. 0445 mg·kg-1，平均值 0. 028 mg·kg-1。据国家富硒稻谷标准（GB/T22499-2008），区内有 1 件样品达富硒水平 （0. 04～0.30 mg·kg-1），其中 30件样品硒含量≥0.30 mg·kg-1，接近富硒水平。
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3.2 稻米重金属含量特征及安全性评价
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表2显示研究区内稻米样品Hg低于检出限，Pb 含量为 0. 036～0.203 mg·kg-1，As 含量为 0.100～0.332 mg·kg-1，根据《食品安全国家标准食品中污染物限量》（GB 2762-2017）标准，研究区稻米样品中 Hg、Pb 和 As 均未超标。稻米 Cd 含量为 0. 011～0.890 mg·kg-1，有 11 件样品超标，超标比率 18.33%。稻米 Cr 含量为 0. 045～3. 010 mg·kg-1，有 33件样品超标，超标比率55%。
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对研究区重金属含量超标稻米样品进行单因子指数法进行评价分级发现稻米存在Cr、Cd安全风险：11件Cd超标稻米样品有2件为轻度超标，9件为重度超标；33 件 Cr 超标稻米样品有 29 件为轻度超标，4件为重度超标；10件稻米样品 Cr、Cd同时超标 （图1）。研究区重金属 Cr、Cd超标稻米样品集中分布于区内南部的甲良镇、上司镇、下司镇和麻尾镇，这与对应区域石炭系灰岩的 Cr、Hg、Cd、Pb 高背景密切相关（冯济舟，2008；周文龙等，2020）。
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注：Se、Cr、Cr、Hg、Pb和As的含量单位为mg·kg-1；SiO2、Al2O3、TFe2O3和有机质（SOM）含量单位为%；pH无量纲。
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3.3 根系土重金属含量特征
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根据土壤环境质量农用土壤污染风险管控标准（试行）（GB 15618-2018），研究区内 60 件根系土样品中 Cr、Pb和 As含量等级均为一级无风险级别，可优先保护利用。 Hg 元素含量为 0. 06～0.60 mg·kg-1，58件样品属一级无风险级别，2件样品属二级风险可控级别。 Cd 元素含量为 0.15～2.25 mg·kg-1，32 件样品属一级无风险级别，27 件样品属二级风险可控级别，1 件稻米样品属三级风险较大级别，Cd 元素存在较为严重的潜在生态重金属污染，应进一步查证。
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3.4 稻米-根系土中硒和重金属的迁移特征
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用生物富集系数 K 可以表示某种元素在土壤生物系统中的迁移富集特征。通过对研究区 60 件稻米样品中 Se和重金属元素（Cd、Cr、Hg、Pb、As）生物富集系数的统计（表3）可以看出，稻米中 Se、Cd、 Cr、Hg、Pb和As富集系数平均值为0～0.40，系数大小为：Cd＞Se＞As＞Cr＞Pb＞Hg，说明研究区稻米对Cd、Se、As和Cr元素具有较强的富集能力。
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4 讨论
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研究认为硒、重金属从土壤到农作物的迁移富集均受到土壤中硒和重金属的含量、存在形态及土壤理化性质等的综合影响（Matos et al.，2016； Samazíková et al.，2017），同时硒可降低植物对重金属元素的吸收，其在降低 Cd、Cr 对植物的毒性效应中发挥着重要作用（陈平等，2003；Aiba et al.， 2008； Prado et al.，2010；Zembala et al.，2010；陈锦平等，2018；付中彪等，2019；曹园园等，2022；乔新星等，2022）。
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注：Ki =稻米中i元素含量/根系土中i元素含量。
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4.1 稻米中各指标的相关性
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表4显示，研究区稻米中Se与As呈极显著正相关关系（p＜0. 01 水平），而与 Cr 呈极显著负相关关系（p＜0. 01 水平）；Cr 与 Cd 呈极显著正相关关系 （p＜0. 01 水平），与 Pb 呈显著正相关关系（p＜0. 05 水平），而与 As 呈极显著负相关关系（p＜0. 01 水平）；As 与 Pb、Cd 均呈极显著负相关关系（p＜0. 01 水平）；Cd与Pb呈显著正相关关系（p＜0. 05水平）。研究证明土壤Se不仅能提高作物的产量和品质（周小娟等，2016），其对重金属元素在水稻-根系系统的迁移和富集具有一定拮抗作用，同时在降低重金属元素 Cd、Cr、Pb 对植物的毒性效应中发挥着重要作用（陈平等，2003；Aiba et al.，2008；Prado et al.， 2010；Zembala et al.，2010；Li et al.，2017）。研究区稻米样品 Cr 超标比例较高，根系土中 Se 与 Cr 呈显著正相关关系，但稻米中Se与Cr含量呈现出极显著负相关关系，这可能与Se对Cr的拮抗作用有关。
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注：R-X表示稻米样品中X元素；S-X表示根系土样品中X元素。 *表示在P＜0. 05水平上双侧显著相关；**表示在P＜0. 01水平上双侧显著相关。
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4.2 根系土中各指标的相关性
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研究区根系土中 Se、Pb、Cr、Cd、Hg、As 之间均呈正相关关系，显示根系土样品中Se、Cr、Pb、As、Hg 呈伴生关系（表4）。由于土壤元素含量对成土母岩有一定的承继性，因此根系土中Se、Cr、Pb、As、Hg的伴生现象与区内荔波—独山汞矿、锑矿成矿带对应的石炭系和泥盆系地层高 Se、Cr、Pb、As、Hg 密切相关，这与笔者对荔波县水稻根系土样品的研究一致 （周文龙等，2020，2022）。
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根系土中 Al2O3与 Se、Pb、As、Hg 呈极显著正相关关系（p＜0. 01 水平），与 Cr 呈显著正相关关系 （p＜0. 05水平）；Fe2O3与 Se、Cr、As呈极显著正相关关系（p＜0. 01 水平），与 Pb 呈显著正相关关系（p＜ 0. 05水平）；SOM与Se、Pb呈极显著正相关关系（p＜ 0. 01 水平），与 Hg 呈显著正相关关系（p＜0. 05 水平）；pH 与 Cd、Pb 呈极显著正相关关系（p＜0. 01 水平），与 Hg 呈显著正相关关系（p＜0. 05 水平）。一般情况下，酸性环境条件有利于土壤重金属元素活化迁移，研究区水稻根系土总体呈弱酸性，这给重金属元素的活化迁移提供了天然条件，但碳酸盐岩地层发育的土壤中 Al2O3、Fe2O3、SOM 等的高含量及其对 Se、重金属的吸附固定作用却促成了 Se、重金属的逐渐富集。
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4.3 稻米-根系土系统中各指标的相关性
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研究认为水稻属非聚硒植物，其吸收硒并向水稻籽粒转运和积累相对恒定，水稻籽粒硒含量随土壤硒含量增加而增加（罗杰等，2012；Li et al.2016），同时水稻对重金属元素亦具有较强的耐受和富集能力（姜超强等，2015）。表4显示稻米中Cd的含量与根系土中Al2O3和Fe2O3的含量呈极显著负相关关系（p＜0. 01 水平），稻米中 Cd 的含量与根系土中 SOM 呈显著负相关关系（p＜0. 05 水平）；稻米中 As 与根系土中 Cd、pH 呈极显著负相关关系（p＜0. 01 水平），与根系土中 Pb、As 呈显著负相关关系（p＜ 0. 05水平）；稻米中Se与根系土的pH呈极显著负相关关系（p＜0. 01 水平），稻米中 Se 含量与根系土中 Hg 含量呈显著负相关关系（p＜0. 05 水平）。因此，稻米中 Se、Cr、Cd 元素含量不能代表稻米对 Se、Cr、 Cd 元素的吸收利用率，用稻米富集系数 KSe、KCr、KCd 表示稻米对相关元素的富集率（表4），分析稻米中对Se、Cr、Cd的富集与土壤理化条件的关系。
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由表5，图2 和图3 可看出，稻米 KSe与 KCd、KCr、 KAs、KPb呈极显著负相关关系（p＜0. 01 水平），KCd与 KCr、KPb呈极显著负相关关系（p＜0. 01 水平），KCr与 KPb呈极显著负相关关系（p＜0. 01 水平），这与前述根系土样品中 Se、Cr、Pb、As、Hg 呈伴生关系且对应岩石地层中 Se、Cr、Pb、As、Hg 元素的高含量关系一致。同时，KSe与 Al2O3、Fe2O3、SOM 呈极显著负相关关系（p＜0. 01水平），与 pH 呈显著负相关关系（p＜ 0. 05水平）；KCd与Al2O3、Fe2O3、SOM呈极显著负相关关系（p＜0. 01 水平）；KCr与 Al2O3、Fe2O3呈极显著负相关关系（p＜0. 01 水平），与 SOM 呈显著负相关关系（p＜0. 05 水平）；KAs与 pH 呈极显著负相关关系 （p＜0. 01 水平）与 Al2O3、Fe2O3 呈显著负相关关系 （p＜0. 05 水平）；KPb与 Al2O3、Fe2O3呈极显著负相关关系（p＜0. 01 水平），与 SOM 呈显著负相关关系 （p＜0. 05水平）。
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研究认为，土壤胶体对 Se 有极强的吸附作用（Hu et al.，2014；张荣，2017；牟海燕等，2019）。研究区稻米KSe与根系土Al2O3、Fe2O3、SOM的极显著负相关关系反映出土壤胶体对Se的吸附固定，使得土壤中水溶态硒减少影响土壤硒向水稻的迁移及富集。硒在土壤中以多种形态存在，仅有水溶态和腐殖酸态的硒才能被水稻吸收利用，其中腐殖酸态的硒易经矿化作用转化成无机态硒酸盐（Se6+）、亚硒酸盐（Se4+）形成水溶态硒而易于被水稻吸收（杨亚提和张一平，2003；李永涛等，2004）。同时，pH通过对土壤硒存在形态和土壤胶体对硒吸附能力大小的影响而改变水稻对硒的吸收利用率，酸性土壤环境条件下土壤 H+ 的增加加强了土壤胶体对游离硒酸根离子的吸附作用（罗文倩和魏世强，2009；黄明等，2016； Li et al.，2017），但 pH 的升高则会抑制硒酸盐的老化从而提高硒的生物有效性（刘大会等， 2005），这也解释了研究区根系土富硒，但稻米KSe与根系土 pH、Al2O3、Fe2O3、SOM 呈显著负相关关系。其次，重金属在土壤-水稻系统的迁移富集是个复杂的过程，其受多重因素影响，除了 Se 的拮抗作用和土壤胶体的吸附固定作用外，pH值大小也对重金属元素的迁移有重要影响，其中土壤酸度的增加促进重金属的活化迁移，而酸度的减少则会促进重金属的吸附固定（Santosh et al.，2010；牟海燕等， 2019）。
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注：R-X表示稻米样品中X元素；Ki =稻米中i元素含量/根系土中i元素含量；*表示在P＜0. 05水平上双侧显著相关；**表示在P＜ 0. 01水平上双侧显著相关。
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图2 稻米KCr与根系土理化指标散点图
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a—根系土Al2O3与稻米KCr散点图；b—根系土TFe2O3与稻米KCr散点图；c—根系土SOM与稻米KCr散点图；d—根系土pH与稻米KCr散点图
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图3 稻米KCd与根系土理化指标散点图
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a—根系土Al2O3与稻米KCd散点图；b—根系土TFe2O3与稻米KCd散点图；c—根系土SOM与稻米KCd散点图；d—根系土pH与稻米KCd散点图
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研究区耕地土壤Cr、Cd的高地质背景和水稻对 Cr、Cd较强的富集能力是稻米样品 Cr、Cd超标最根本的原因。但研究区土壤 Se、土壤胶体等的协同作用，使得区内高 Cd、Cr 背景耕地上并未大量出现稻米 Cr、Cd严重超标的安全风险。因此，利用 Se的独特生物效应和改变土壤 pH 的方法可趋利避害，甚至在重金属元素超标的富硒耕地上进行富硒作物种植。通过增施硒肥、秸秆还田提高土壤有机质含量、施生石灰提高土壤 pH等农艺手段，在控制水稻对重金属的吸收率的同时可提高对硒的吸收率，从而达到对重金属元素超标富硒耕地的科学开发利用。
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5 结论
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（1）研究区分布大面积高质量富硒耕地，土壤硒与上二叠统合山组（P3h）、下石炭统祥摆组（C1x）、下石炭统旧司组（C1j）煤系地层密切相关。研究区耕地和富硒耕地分布区重金属元素 Cr、Cd 含量较高，这与区内石炭系灰岩高 Se、Cr、Pb、As、Hg 背景有关。
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（2）研究区水稻根系土Se、Cd、Cr、Pb、As呈伴生关系，水稻对 Cd、Se、Cr、As 有较强的富集能力。区内稻米样品有重金属元素 Cr、Cd 超标的安全风险，需进一步查证。
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（3）研究区根系土中 Al2O3、Fe2O3、SOM 等对 Se、 Cd、Cr、Pb等的吸附固定是根系土 Se、Cd、Cr相对富集的重要原因，其在降低水稻对重金属 Cd、Cr 吸收风险的同时，也影响了水稻对Se的吸收富集。研究区 Se 对水稻 Cd、Cr 的吸收具有拮抗作用，土壤 pH 的升高不仅能增强土壤胶体对重金属吸附和固定能力，还能通过提高土壤硒的生物有效性而提高水稻对硒的吸收利用率。
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（4）研究区有生产富硒大米的条件，通过增施硒肥提高Se对水稻吸收重金属的拮抗作用、秸秆还田增加土壤有机质含量、提高土壤 pH 等适当农艺措施，可提高水稻对 Se 的吸收富集并降低重金属 Cd、Cr的危害。
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摘要
为了查明黔南碳酸盐岩区水稻-根系中土硒、重金属的迁移与积累特征、水稻-土壤系统硒与重金属元素的相互关系，研究影响水稻对硒和重金属元素吸收的影响因素。本文通过对黔南独山—荔波一带稻作区水稻及对应根系土样品各项指标的采集分析，测试了水稻的Se、As、Cd、Cr、Pb、Hg含量与根系土的Se、As、 Cd、Cr、Pb、Hg、SiO2、Al2O3、Fe2O3、pH、SOM含量。结果表明根系土中Se、Cd、Cr、Pb、As呈伴生关系，稻米对 Se 和重金属的富集能力为：Cd＞Se＞Cr＞As。其中根系土中 Al2O3、Fe2O3、SOM 与硒、重金属为正相关关系，稻米KSe与根系土中Se、Cr、Hg、Pb、As、Al2O3、Fe2O3、SOM呈极显著负相关关系，稻米中Se、Cd富集系数 KCr、KCd与根系土中 Se、Al2O3、TFe2O3、SOM 为极显著负相关关系。研究区有生产富硒大米的条件，可通过适当的农艺措施改善土壤的理化条件，在降低重金属 Cd、Cr的危害的同时提高水稻对 Se的吸收富集，达到对重金属元素超标富硒耕地的科学开发利用。
Abstract
In order to investigate the migration and accumulation characteristics of selenium and heavy metals in the rice-root soil and the relationship between selenium and heavy metals in the rice-soil system in the carbonate rock region of southern Guizhou Province， the factors affecting the absorption of Se and heavy metals by rice were studied. In this paper， the contents of Se， As， Cd， Cr， Pb， Hg in rice and Se， As， Cd， Cr， Pb， Hg， SiO2， Al2O3， Fe2O3， pH， SOM in root soil were tested by collecting and analyzing various indexes of rice and corresponding root soil samples in the rice growing area of Dushan-Libo in southern Guizhou Province. The results showed that Se， Cd， Cr， Pb and As were associated in the root soil， and the enrichment ability of Se and heavy metals in rice was Cd > Se > Cr > As. In the root soil， Al2O3， Fe2O3 and SOM. were positively correlated with Se and heavy metals， while rice KSe was negatively correlated with Se， Cr， Hg， Pb， As， Al2O3， Fe2O3 and SOM. The concentration coefficients of Se and Cd in rice KCr and KCd were negatively correlated with Se， Al2O3， TFe2O3 and SOM in root soil. There are conditions for the production of selenium-rich rice in the study area， and appropriate agronomic measures can be used to improve the physical and chemical conditions of soil， reduce the harm of heavy metals Cd and Cr， and increase the absorption and enrichment of Se in rice， so as to achieve scientific development and utilization of selenium-rich heavy metals.
Keywords
selunium ； hevey metals ； rice ； migration ； accumulation
