0 引言

含烃流体的生成、运移及聚集过程的研究，具有重要的理论及经济价值，长久以来吸引着国内外众多地质学家的目光（England et al.，1987； Karlsen et al.，1993；曹剑等，2007；刘海鹏等， 2022）。面对中国含油气盆地构造演化复杂，油气藏为多期、混源成藏的实际情况（朱光有等，2004； 李素梅等，2010），现今常用的有机地球化学、地层水特征等方法难以恢复古油藏的成藏过程（Tang et al.，1994；Losh et al.，2002； Boles et al.，2004；曹剑等，2007）。鉴于此，含烃流体水岩作用的产物引起了部分石油地质学家的关注（刘全稳等，2000；宋明水，2007；孙省利等，2007； Chen et al.，2016； Jin et al.，2018），通过统计学分析、包裹体观察、分析与沥青质接触共生关系及荧光特征等多种手段识别了不同盆地、不同类型的一系列可以指示烃类流体的特征成岩现象，指出黄铁矿、铁碳酸盐等成岩矿物具有示烃能力（王伟庆等，2008；解习农等， 2009；张守鹏等，2011； Pak et al.，2020）。另有研究认为含烃流体水岩作用产物较非含烃流体水岩作用产物更加富含Mn、Fe等元素（王福焕等，2011； Jin et al.，2018）。

前人对示烃矿物已经开展大量研究，但也存在需要解决的新问题：（1）现阶段研究者关于含烃流体成岩产物的研究主要集中于碳酸盐储层及砂岩储层中的碳酸盐裂缝，对砂岩储层中的胶结物研究不够深入。（2）研究多集中于石英次生加大、碳酸盐胶结等成岩现象，忽略了自生黏土矿物、溶蚀等成岩产物及其所表征的地质信息。（3）研究多集中于荧光特征、包裹体特征、成分特征等方面，对于具有示烃能力的成岩矿物的产状信息研究较少。

基于此，本文在大量铸体薄片观察的基础上，结合荧光分析、包裹体分析、同位素分析、不同样品的含油气性等资料，识别出东营凹陷中央隆起带沙河街组储层中对烃类流体具有指示意义的典型成岩现象，并利用这一系列具有示烃能力的成岩产物恢复特征油气藏的成藏过程。

1 区域地质概况

东营凹陷中央隆起带作为持续发育的继承性古隆起，三面被洼陷所包围，北临民丰洼陷，南临牛庄洼陷，西临利津洼陷（图1），距油源近，是十分有利的成藏区（刘华等，2004）。东营凹陷中央隆起带研究区范围内分布密度较大，尤其是在东营凹陷的西部，研究区共计23口取样井。

研究区新近系层系生储盖配置良好，是最主要的含油层系，其中沙四上亚段及沙三下亚段的厚层、富有机质烃源岩正在或已经大量生排烃，是研究区的主力烃源岩（曾溅辉，1998；苏永进等， 2005）。牛庄三角洲推进形成的大量前缘席状砂、滑塌浊积砂、三角洲河道砂体是研究区最主要的储集砂体，这一系列储层有规律地分布于沙一段、沙二段、沙三段及沙四段中（陈丽华和赵澄林 1999； 国景星和戴启德，2001）。研究区盖层主要为沙四上、沙三段及沙一段的连续厚层泥岩，其中，沙河街组三段、四段上部生油岩本身又是盖层，是研究区良好的局部盖层，控制了沙三中、下甚至沙四段的油气聚集；砂一段泥岩的厚度大，连续性强，是研究区良好的区域盖层（王居峰，2005）。沙河街组沉积期主要发育于扇三角洲和辫状河三角洲、半深湖— 深湖区的远岸水下扇及湖相碳酸盐岩沉积，岩性主要由泥岩、砂岩以及少量粉砂岩组成。

东营凹陷中央隆起带广泛发育的断层是油气纵向运移的主要通道，断层与连通砂体沟通了浅部储层及深部的沙三段、沙四段烃源岩，断裂的存在及活动时期对沙二段和沙三上亚段油层的分布与否起决定作用（魏星和孙寅森，2017；杜焕福等， 2023；周维维，2023）。

2 测试方法

本文首先利用铸体薄片、扫描电镜观察等方法确定砂岩样品中不同产状铁白云石的含量。采样标准为该期该类碳酸盐胶结物占总碳酸盐的 80% 以上，剔除发育碎屑碳酸盐颗粒、其他产状的早期碳酸盐胶结物、其他成分碳酸盐胶结物的砂岩样品。最后，利用酸溶法对该类样品进行碳酸盐矿物的浮选，并对样品分别进行同位素测试、荧光分析以及包裹体分析，所有样品分析由大陆动力学国家重点实验室完成。碳氧同位素测试所采用测试仪器 ICP-MS 为美国 Agilent公司生产的 Agilent7500a，该仪器独有的屏蔽炬可明显提高分析灵敏度。该仪器额定功率为 1600 W，采样深度 8 mm，载气流速 0.6 L/min，雾化室温度-5℃。样品前处理需要用丙二醇甲醚按1：10的比例稀释光刻胶样品，数据采集使用集成自动进样器的 0.3 mm 标准毛细管将光刻胶样品自动吸 ICP-MS 中，每个样品所需的分析时间为 210 s。荧光分析采用瑞士 ARL 公司的 OPTIM'X 型 X 荧光分析仪，样品选取时确保矿物组成、物理和化学形态与日常分析样品一致，物料粒径要求≤60 VBm，采用振动磨粉磨，粉磨时间为 130 s。包裹体分析采用的测试仪器为 Renishaw RM2000 激光拉曼探，分别对样品原位采集拉曼光谱，通过分析识别采集到的特征拉曼光谱，对包裹体成分进行鉴定，主要针对气相。

3 结果

3.1 成岩序次及油气充注

选取东营凹陷中央隆起带沙河街组 23 口井共计176块储层样品磨制铸体薄片进行成岩序次研究 （图1）。（1）通过铸体薄片、扫描电镜观察，判断成岩产物类型、产状及不同产状成岩产物间的接触交代关系；（2）利用碳酸盐胶结物及自生石英内盐水包裹体均一温度分析、碳酸盐胶结物的氧同位素测试，定量计算不同产状成岩产物的形成温度；（3）根据其他相关成岩产物（各类黏土矿物、黄铁矿等）与自生石英及碳酸盐胶结物的接触交代关系，判断其他相关成岩产物的形成温度；最后，基于研究区典型井的埋藏史、热史的研究成果，确定不同产状成岩产物的形成时限（图2，图3）。

通过观察发现沙河街组储层经历多期流体改造，镜下表现出多种成岩产物多期交替发育的特征，其中主要包括 3期石英次生加大、4期碳酸盐胶结物、2 期自生高岭石、2 期绿泥石、2 期黄铁矿（图2，3）。图3中方解石与白云石胶结形成于距今35～30 Ma，埋深约为 1000 m；碳酸盐溶蚀、长石溶蚀、自生高岭石、次生石英加大形成于距今 26～6 Ma，埋深约为 2000 m；绿泥石、伊利石填充以及含铁碳酸盐形成于距今 60 Ma，埋深约为 3000 m。通过成岩矿物与沥青质的接触交代关系，判断研究区主要存在 3 期油气充注，3 期接触交代关系分别为沉积接触、断层接触、侵入接触，这与前人研究的 3 期油气充注相一致（蔡李梅等，2009）。

第一期石英次生加大呈棱柱状或丘状，零星发育于石英颗粒边缘，成像方式分别为背散射成像和扫描电镜（图2a，2b）。第二、三期石英次生加大环绕石英颗粒发育完整，厚度较大，扫描电镜下颗粒棱角明显，成像方式为扫描电镜（图2c），局部表现为充填孔隙的自形石英颗粒（图2b），第二、三期石英次生加大间存在自生黏土包壳，成像方式为单偏光（图2d）。

第一期碳酸盐胶结物为泥晶，呈环带状包裹岩石骨架颗粒，接触方式为沉积接触，上覆沉积岩层平行于层面（图2e）。第二期为充填原生孔隙的他形方解石，存在沥青质出露，两者接触方式为断层接触，发育有明显挤压、断裂痕迹，成像方式为背散射成像（图2e）。第三期为充填长石溶孔的他形碳酸盐胶结物，接触方式为涌动型侵入接触（图2f）。第四期为充填第三期碳酸盐溶蚀孔隙的菱形、粗— 细晶、含铁—铁碳酸盐，成像方式为单偏光（图2f）。

第一期高岭石充填长石溶孔或原生孔隙，单偏光下表现为鳞片状（图2g），扫描电镜单晶呈假六方片状，呈厚度较大的板状，排列紧密，集合体呈蠕虫状或书页状，该期充填长石与沥青质的关系为侵入接触，是油气充注标志现象（图2g）。第二期自生高岭石充填第三期碳酸盐胶结物溶蚀产生的次生孔中，第二类高岭石单晶晶形发育不如第一类好，部分晶层存在卷曲现象，单晶厚度小呈片状，排列较疏松，集合体呈不完好书页状、蠕虫状或手风琴状，存在明显的断层接触标志现象（图2g）。

第一期绿泥石晶体较小，呈包壳状产出于第一期碳酸盐胶结物与第二期碳酸盐胶结物之间（图2e）；第二期绿泥石晶型较好，集合体呈花状，充填长石溶孔或碳酸盐晶体及石英次生加大充填的残余孔隙之中，接触方式为断层接触。

第一期黄铁矿充填原生方解石与沥青质共生，两者以沉积接触为主（图2e）。第二期黄铁矿为充填残余孔隙的链球状集合体，与充填晚期铁碳酸盐共生，以断层接触为主，成像方式分别为背散射成像（图2h）。

第一期油气充注形成的沥青质充填长石溶蚀孔隙或存在与第三期碳酸盐胶结物与骨架颗粒之间，接触方式为沉积接触，成像方式为单偏光（图2i）；第二期油气充注充填方解石溶孔以及链珠状分布于黄铁矿；第三期油气充注的沥青质与晚期铁白云石交叉共生，两者接触关系变现为侵入接触，成像方式为单偏光（图2j）。

a—牛110井，3015.70 m；b—史126井，3386.42 m；c—史126井，3386.42 m；d—河159井，3205.95 m；e—河159井，3205.95 m；f—史126井， 3385.49 m；g—史126井，3515.28 m；h—牛22井，3208.61 m；i—牛20井，3038.52 m（50倍）；j—牛20井，3072.13 m（50倍）

3.2 成岩产物对烃类流体的指示关系

东营凹陷中央隆起带发育的成岩产物具有种类多、发育期次多的特征，识别其中具有示烃意义的成岩现象对于恢复盆地内油气成藏过程具有重要意义。含烃流体形成的成岩产物在与沥青质接触交代关系、碳氧同位素特征、包裹体特征、常微量元素特征等方面，与非含烃流体形成的成岩矿物具有一定的差异（Xue et al.，2007；Karim et al.， 2011）。通过普通薄片及铸体薄片观察、荧光薄片观察、扫描电镜观察、同位素分析等手段，识别出 4 种东营凹陷中央隆起带对含烃流体具有指示意义的成岩现象。

（1）棕黄色自生高岭石

郭佳等（2013）、张雪芬等（2013）认为由于高岭石是有机酸溶蚀长石产物，储层中高岭石的存在代表砂体曾被来自烃源岩的流体改造，故而自生高岭石可以作为指示含烃流体的成岩标志。但是富有机酸流体并不能等同于含烃流体，自生高岭石不能作为指示含烃流体的成岩标志。

对东营凹陷中央隆起带不同含油级别储层自生高岭石相对含量进行统计发现，不同含油级别储层中自生高岭石相对含量分布范围大致相同（3%～80%），但平均值与含油级别具有明显的正相关的特征。这说明自生高岭石与烃类流体有一定相关性，但二者并非一一对应的关系（图4）。

分别选择多块不同含油级别、不同自生高岭石含量的样品磨制铸体薄片，分析其自生高岭石产状及其与油气的关系。

富含油，高岭石含量较低的样品仅发育 1 期自生高岭石，高岭石呈棕黄色，晶体形态好，单偏光下呈鱼鳞状，属于第 1 期自生高岭石（图5a）。这一类样品一般属于沙三上亚段、沙二段的三角洲前缘、三角洲河道砂体，位于沟通烃源岩的断层附近（图5）。富含油，高岭石含量高的样品中一般发育2～3 期不同产状的高岭石，第一期高岭石晶体颗粒较大，集合体呈蠕虫状，第 2、3 期晶体颗粒小，分布杂乱（图5b），这一类样品一般属于被成熟烃源岩包裹的沙三中、下亚段的浊积扇体（图5）。水层高岭石含量高的样品仅发育1期高岭石，高岭石呈亮白色，单偏光下呈鱼鳞状，属于第1期自生高岭石（图5c），这一类属于远离沟通烃源岩的断层的沙三上亚段、沙二段的三角洲前缘、三角洲河道砂体（图5）。水层高岭石含量低的样品中绝大多数自生高岭石明显的伊利石化（图5d）。这一类样品一般埋深较大，属于沙三下亚段、沙四段的样品（图5）。

含烃流体水岩作用产生的自生高岭石具有在单偏光下呈棕黄色的鱼鳞状，荧光下具有淡绿色荧光的特征（图5a，b），深埋藏阶段保存较好。非含烃流体水岩作用产生的自生高岭石单偏光下呈亮白色，荧光下不发光（图5c），深埋藏阶段发生明显的伊利石化（图5d）；

前人研究认为，高岭石粒间孔较小，形成过程中可以束缚一定量的烃类流体，正是这些烃类流体的存在使得自生高岭石呈棕黄色具有荧光特征（ElGhal. i et al.，2009；郭佳等，2013）。

（2）晚期铁白云石胶结物

曹剑等（2007）、刘全稳等（2000）分别对准噶尔盆地、塔里木盆地不同含油级别储层碳酸盐胶结物富 Fe、Mn 元素的特征开展研究。在这一思路的指导下，对东营凹陷中央隆起带不同含油级别储层铁白云石含量关系进行分析，发现不同含油级别储层中的铁白云石含量相差并不大（图6），但部分特征油层中确实存在铁白云石发育的特征，水层中不发育这一特征（图8）。对东营凹陷中央隆起带铁白云石胶结物 C、O同位素特征进行深入研究后发现，铁白云石可以明显分为高 C、O 同位素（δ¹³C_V-PDB 为 1.8‰～3.5‰，δ¹⁸O_V-PDB 为-13.3‰～-10.1‰）及低 C、O 同位素的两期（δ¹³C_V-PDB 为-6.4‰～0.3‰， δ¹⁸O_V-PDB为-16.7‰～-14.2‰）（图7）。

分别选择两期铁白云石的典型样品进行铸体薄片、包裹体荧光分析。结果表明，具有低 C、O 同位素特征的铁白云石充填碳酸盐胶结物溶孔，晚于第3期石英次生加大边，其中含有油气包裹体，现今储层为油层（图9a）；具有高C、O同位素特征的铁白云石充填长石溶孔，其中不含有油气包裹体，现今储层为水层（图9b）。

镜下观察找到具有直接充填长石溶孔这一特征的铁白云石发育井位，将其投在平面图上，发现该类铁白云石发育于深大断裂附近（图10）。

而对于低 C 同位素的铁白云石而言，由于两期铁白云石胶结物发育于同一层位，气候、原始水体碳同位素差异等因素不足以引起C同位素的明显下降（El-Ghal. i et al.，2009），铁白云石碳同位素的下降是有机碳混入的结果，低C、低O同位素的铁白云石胶结物是烃类流体作用的结果；同一层位储层中碳酸盐胶结物氧同位素下降应该是温度升高，导致的同位素分异作用加强的结果（雷倩倩等，2021）。

（3）黄铁矿

背散射及铸体薄片下观察发现，晚期黄铁矿与第四期铁白云石相共生（图2h），特征油层中也存在一定量的黄铁矿。张守鹏和李博（2018）认为，对于东营凹陷 H₂S^-成因与有机质演化相关，而与第四期铁白云石伴生的黄铁矿正是有机质热分解及 TSR 反应的产物（图11），这表明黄铁矿是含烃流体作用的结果。

（4）长石溶蚀且自生高岭石不发育的成岩组合

纯41井、辛1 5、营93等12口井都发现，储层中长石溶蚀发育而自生高岭石不发育的区域为良好的油层（图12，图13）。

a—牛105井，3249.17 m（油层）；b—史8-斜150，3462.9 m（干层）

烃源岩埋藏演化过程中，烃源岩会依次排出富含有机酸的烃类流体，如富含CO₂的酸性烃类流体、富含H₂S/CO₂的酸性烃类流体。无机酸环境下（CO₂/ H₂S），水溶相内硅铝质的溶解度极低，难以迁移。而在富有机酸的酸性流体环境下，有机酸与硅铝质发生络合效应，极大地提高了硅铝质的溶解度，导致长石溶解产物可以发生一定程度的迁移。长石溶蚀且高岭石不发育的成岩组合代表富含有机酸的含烃流体。该流体环境下，靠近烃源岩的砂岩接受有机酸，导致长石溶蚀及硅铝质的迁移，形成该类成岩组合；而在远离烃源岩的砂岩中，有机酸的扩散效应导致有机酸的浓度下降，高岭石发生沉淀。前人研究发现，这一成岩组合是富有机酸的酸性流体向储层充注并与岩石相互作用的结果，长石溶蚀产生的 Al³⁺ 与有机酸阴离子相络合，以络合物的形式发生远距离迁移，形成长石溶蚀发育、自生高岭石不发育的成岩组合（张永旺等，2021；杨飞等，2023）。

东营凹陷中央隆起带断裂发育，而且断裂是含烃流体垂向运移的主要通道（马世忠等，2021）。中央隆起带断层继承性发育的特征明显，东营组的抬升以垂直升降为主，构造格局未发生明显改变。这导致早于大量生烃时期的沿断裂或连通储层上涌的富有机酸流体作用的有利区也是大量生烃时期含烃流体作用的有利区。研究发现长石溶蚀且自生高岭石不发育的成岩组合可以指示含烃流体。

a—纯41井 2398.7 m；b—辛15井 2411.53 m；c—营93井 2562.51 m

4 结论

（1）通过成岩矿物与沥青质接触交代关系可以识别出 3 期油气充注，接触交代关系分别为沉积接触、断层接触、侵入接触，分别对应于东营组抬升前的早期油气充注、埋深加大与断裂活动形成的油气充注以及明化镇—现今再埋藏过程中的晚期油气充注。

（2）第一期油气充注对应成岩产物主要为棕黄色自生高岭石、长石溶蚀与高岭石不发育的成岩组合；第二期油气充注对应成岩产物为呈链珠状分布的黄铁矿；第三期油气充注对应成岩产物为晚期铁白云石胶结物。

参考文献