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0 引言
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碳酸岩是研究地幔的“岩石探针”，是研究地球内部长期碳循环的重要岩石，对探讨地幔物质成分和地幔动力学具有重要的理论意义（许成等， 2017）。同时碳酸岩与许多金属（U、Ni、Nb、Ta、 REE、PGE等）及非金属（磷灰石、萤石、金刚石等）矿床关系密切（惠小朝等，2017），对研究有关矿产的成矿作用具有重要实际价值。
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华北克拉通发现碳酸岩的地区有10个，即内蒙古白云鄂博、山西临县紫金山、山东莱芜—淄博、内蒙古丰镇浑源窑、河北怀安右所堡、河北涿鹿矾山、山西怀仁窑子头、陕西华阴—洛南、河南方城和河南嵩县（阎国翰等，2007）。河南嵩县的碳酸岩，目前发现有 2 处。第一处发育于嵩县黄庄地区，汪方跃等（2021）在该地区发现了一系列具有一定规模的含稀土碳酸岩脉，并在其中发现一种特殊的钡解石矿物；第二处即为本研究的嵩县黄水庵地区碳酸岩，黄典豪等（2009）、曹晶（2018）、付鑫宁等 （2021）、王汉辉等（2023）在研究该地区钼矿的同时，对矿区内的碳酸岩进行了研究，对碳酸岩的成因具有不同的认识，如黄典豪等（2009）认为碳酸岩和与其伴生的碱性岩脉是由源于 EMI 的碱性硅酸岩-碳酸盐熔体-溶液不混溶结晶分异，先后或同时形成的产物；曹晶（2018）认为区内的碳酸岩为石英-方解石脉，而且不能代表碳酸岩岩浆，这些石英-方解石脉可能是碳酸岩熔体分异出来的含矿碳酸质流体迁移沉淀形成的；付鑫宁等（2021）认为碳酸岩是地壳增厚发生拆沉作用并与地幔端元相互混合，部分熔融形成的硅酸盐-碳酸盐熔体经过不混溶作用和结晶分异形成的；王汉辉等（2023）认为该区碳酸岩具有幔源成因，稀土矿化形成时间为晚三叠世。Zhang et al（.2019）对碳酸岩中的氟碳铈矿进行了 LA-ICP-MS U-Th-Pb 测年，获得的206Pb/238U 加权平均年龄为（207±4） Ma（n=17，MSWD=1.9）。由此可见，黄水庵碳酸岩虽然已经有一些研究成果，但岩石成因还没有统一认识，并且碳酸岩中后期石英较为发育，利用全岩分析同位素可能会受后期石英的影响。鉴于以上原因，本文对嵩县黄水庵地区碳酸岩开展了方解石Sr-Nd-Pb同位素研究，探讨了物质来源和岩石成因，分析了找矿潜力，为进一步的研究工作提供帮助。
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1 区域地质背景
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嵩县黄水庵位于豫西熊耳山东南麓，大地构造位置处于华北克拉通南缘。华北克拉通南缘是秦岭造山带的二级构造单元，北以三宝断裂为界，与华北克拉通相接；南以栾川断裂为界，与北秦岭造山带相接（图1a）。
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熊耳山地区经历了长期复杂的构造演化，区内金银钼铅锌等内生金属矿产资源丰富。区内地层区划属于华北地层区、晋冀鲁豫地层分区、华熊小区，具有与华北克拉通相似的双重结构。基底为新太古界太华岩群，岩性以 TTG 质片麻岩为主；盖层主要为中新元古界熊耳群、官道口群、栾川群、陶湾群等。基底与盖层之间呈断层或不整合接触（图1b）。区内构造以断裂构造为主，可分为近东西向、北东向、近南北向、北西向共4组，并以前两组为主。近东西向的马超营断裂及其次一级的北东向断裂对区内金多金属矿的形成和分布具有控制作用（李肖龙等，2019，2020）。熊耳山地区岩浆活动频繁，具有明显的长期性、多期性特征。其中太古宙岩浆活动以中基性—酸性火山喷发为主；中元古代岩浆活动以中基性—中酸性火山喷发为主，形成巨厚的熊耳群火山岩，并伴有次火山岩侵入；印支期岩浆活动以碱性侵入岩为主，形成狼凹沟、磨沟、龙头、焦沟、乌桑沟等碱性岩体；燕山期岩浆活动以大规模的中酸性侵入岩为主，形成五丈山、合峪、石窑沟、雷门沟、花山等花岗（斑）岩体（李山坡等， 2022）。
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1—第四系；2—新近系；3—古近系；4—白垩系；5—新元古界栾川群；6—中元古界官道口群；7—中元古界汝阳群；8—中元古界熊耳群马家河组；9—中元古界熊耳群鸡蛋坪组；10—中元古界熊耳群许山组；11—新太古界太华群未分层；12—白垩纪花岗岩；13—白垩纪正长花岗岩； 14—侏罗纪花岗岩；15—三叠纪正长岩；16—元古宙闪长岩；17—地质界线；18—不整合界线；19—断层
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SNC—华北克拉通南缘；NQL—北秦岭造山带；SQL—南秦岭造山带；NY—扬子克拉通北缘
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2 岩石学特征
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黄水庵地区碳酸岩位于嵩县县城西北约 23 km 的螃蟹沟—木头沟一带。该地区处于早白垩世花山花岗岩基的东南缘，西南距晚侏罗世五丈山花岗岩体约 2 km。区内主要出露太华岩群灰色片麻岩系，岩性主要为角闪斜长片麻岩、黑云斜长片麻岩、斜长角闪片麻岩、黑云角闪斜长片麻岩等。
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碳酸岩多呈规则脉状分布于北西向的木头沟—黄水庵背斜的轴部，多沿轴部的断裂成群成带分布，局部地段受后期隐作用而破碎为碎裂岩或隐爆角砾岩。单个碳酸岩脉延伸长度从 1 m 到几百米，宽度从几厘米到几米不等。
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碳酸岩主要呈白色、粉红色，粒状结构，块状构造。主要矿物组成为粉红色方解石和石英，以前者为主（图2）；其次为方铅矿、辉钼矿、黄铁矿、氟碳铈矿等金属矿物。方解石呈粉红色，半自形—自形结构，粒径多为 0.2~3.0 mm，自形的方解石晶体可达 1 cm以上。石英通常作为粗粒集合体出现，粒径大者可达1 cm以上。
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图2 黄水庵碳酸岩野外（a）及显微镜下正交偏光（b）照片
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Qtz—石英；Cal—方解石
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3 样品采集及分析测试
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本研究在螃蟹沟的 620 巷道、火古硐沟地表采集了碳酸岩样品。首先磨制岩矿鉴定片，根据镜下观察结果，选择代表性样品进行分析测试。
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用于方解石Sr-Nd-Pb同位素分析的样品，首先在北京前寒武科技有限公司进行单矿物分选。岩石样品经粉碎、分离、粗选、精选后获得纯度大于 99% 的新鲜、无污染方解石样品。然后将方解石单矿物样品送至核工业北京地质研究院分析测试研究中心进行测试。其中Sr同位素分析采用英国Isotopx 公司制造的 ISOPROBE-T 热电离质谱计，质量分馏用86Sr/88Sr=0.1194 校正。工作温度、相对湿度分别为 20℃和 30%。分析误差为 2σ；Nd 同位素分析采用 ISOPROBE-T 热电离质谱计，质量分馏用146Nd/144Nd=0.7219 校正。工作温度、相对湿度分别为20℃和30%。分析误差为2σ。Pb同位素分析采用 ISOPROBE-T 热电离质谱计，使用 NBS 981 的测定比值对样品进行同位素分馏校正，NBS 981 未校正结果：208Pb/206Pb=2.164940±15，207Pb/206Pb= 0.914338±7，204Pb/206Pb=0.0591107±2，全流程本底 Pb ＜0.1 ng。工作温度、相对湿度分别为20℃和40%。分析误差为2σ。
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4 分析结果
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4.1 Sr-Nd同位素
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黄水庵地区碳酸岩中方解石的Sr-Nd同位素分析结果见表1。黄典豪等（2009）分析了 5 件碳酸岩样品（具体采样位置未注明）中方解石的Sr-Nd同位素组成，其结果也列于表中。
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黄水庵地区碳酸岩中方解石的87Sr/86Sr 值为 0.705749~0.706085，平均值为 0.705894。曹晶 （2018）分析了黄水庵地区碳酸岩中方解石的原位 Sr 同位素组成，6 个样品 15 个测点的87Sr/86Sr 值为 0.7060962~0.7062713。付鑫宁等（2021）分析了黄水庵地区碳酸岩的全岩Sr-Nd同位素组成，5件样品的87Sr/86Sr 值为 0.706148~0.706530。方解石单矿物的87Sr/86Sr 值低于原位87Sr/86Sr 值，也低于碳酸岩全岩87Sr/86Sr值。但无论是方解石单矿物、原位87Sr/86Sr 值，还是碳酸岩全岩87Sr/86Sr 值，均在世界上主要碳酸岩87Sr/86Sr 值范围内（0.70125~0.70686）（许成等， 2004）。
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注：测试单位为核工业北京地质研究院分析测试研究中心（2022年6月）。
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黄水庵地区碳酸岩中方解石的143Nd/144Nd 值为 0.511619~0.512076，平均值为 0.511801。付鑫宁等 （2021）分析的 5 件碳酸岩样品的全岩143Nd/144Nd 值为 0.511662~0.511771。无论是方解石单矿物143Nd/144Nd值，还是碳酸岩全岩143Nd/144Nd值，均在世界上主要碳酸岩143Nd/144Nd 值范围内（0.51050~0.51266）（许成等，2004）。
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4.2 Pb同位素
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黄水庵地区碳酸岩中方解石的 Pb 同位素分析结果见表2。黄典豪等（2009）分析了 5 件碳酸岩样品（具体采样位置未注明）中方解石的Pb同位素，这些分析结果也列于表中。其中铅同位素参数使用 GeoKit软件包（路远发，2004）计算。
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黄水庵地区碳酸岩 10 件方解石样品的铅同位素组成比较均匀，208Pb/204Pb 值为 36.351~37.534，极差为0.183，平均值为37.443；207Pb/204Pb值为15.413~15.471，极差为 0.058，平均值为 15.443；206Pb/204Pb 值为 17.228~17.319，极差为 0.091，平均值为 17.258。方解石铅 μ 值（238U/204Pb）为 9.25~9.37，平均值为 9.31；ω 值（232Th/204Pb）为 36.79~38.15，平均值为 37.44；Th/U 值为 3.85~3.94，平均值为 3.89。黄水庵地区碳酸岩中方解石铅的 μ 值高于正常铅的 μ 值 （8.686~9.238），ω 值也高于正常铅的 ω 值（35.55± 0.59），说明黄水庵碳酸岩中方解石铅为异常铅。
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注：测试单位为核工业北京地质研究院分析测试研究中心（2022 年 7 月）；模式年龄计算使用作者未发表的氟碳铈矿 U-Th-Pb 年龄 （206.9±1.1 Ma），详见表3和图3、图4。
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图3 黄水庵地区碳酸岩氟碳铈矿背散射（BSE）图像
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图4 黄水庵地区碳酸岩氟碳铈208Pb/232Th加权平均年龄图
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5 讨论
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5.1 物质来源
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铅的分子质量较大，其同位素组成除受放射性衰变和混合作用影响外，成矿地质过程中的物理、化学、生物作用不会改变其组成。因此铅同位素是示踪物质来源的常用手段之一（张素超等，2022）。方解石中的U和Th含量极低，其铅同位素组成主要受源区性质影响。从黄水庵地区碳酸岩中方解石的铅同位素组成来看，其变化范围比较小，反映了铅的来源相对稳定、均一。μ 值的变化可以有效反映铅的来源，通常认为具有低 μ值（μ＜9.58）的铅来自下地壳或上地幔 U、Th相对稀缺的物质。黄水庵地区碳酸岩中方解石铅的 μ 值为 9.25~9.37，均小于 9.58，故可以认为其铅源具有下地壳或上地幔物质的性质。利用铅同位素特征值 Δβ-Δγ 示踪成矿物质来源可以消除时间的影响（朱炳泉，1998），在Δγ-Δβ图解上，黄水庵地区碳酸岩中方解石铅同位素所有样品均投在地幔源铅范围内（图5）。在铅增长线曲线207Pb/204Pb-206Pb/204Pb 图解上，黄水庵地区碳酸岩中方解石铅落在地幔与造山带之间并靠近地幔，反映了铅来源以幔源为主（图6a）；在208Pb/204Pb-206Pb/204Pb图解上，黄水庵地区碳酸岩中方解石铅落在造山带上方，反映了可能有地壳物质的混合（图6 b）。黄水庵地区碳酸岩中的稀土元素和微量元素含量特征也反映了源区物质具有古老地壳的贡献，如稀土元素呈现轻稀土富集的右倾型；微量元素呈现富集大离子亲石元素、亏损高场强元素（付鑫宁等，2021）。总体来看，黄水庵地区碳酸岩中方解石铅主要来源于地幔，可能有部分壳源铅混染。单阶段模式年龄为849~785 Ma，平均为811 Ma。模式年龄主要集中在788~785 Ma（3个年龄值、810~807 Ma （4 个年龄值）两个范围，另有 2 个年龄值介于 849~841 Ma 之间，1 个年龄值为 826 Ma。这表明黄水庵地区碳酸岩中方解石铅来源时代较为集中，壳源混染程度比较低。
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图5 黄水庵地区碳酸岩中方解石铅同位素Δγ-Δβ图解（底图据朱炳泉，1998）
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图6 黄水庵地区碳酸岩中方解石铅同位素构造模式图（底图据Zartman and Doe，1981）
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黄水庵地区碳酸岩中方解石的87Sr/86Sr 值为 0.705749~0.706085，平均值为 0.705894；143Nd/144Nd 值为 0.511619~0.512076，平均值为 0.511801。在87Sr/86Sr-206Pb/204Pb图解（图7）上，样品均落在EMI 附近而远离 HIMU、DMM。在143Nd/144Nd-87Sr/86Sr 图解（图8）上，样品同样落在 EMI 附近而远离 HIMU、 DMM。
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综上所述，方解石 Sr-Nd-Pb 同位素表明，黄水庵地区碳酸岩可能来源于富集地幔 EMI，在岩浆侵入过程中，可能有少量的壳源物质混染。
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图7 黄水庵地区碳酸岩中方解石87Sr/86Sr-206Pb/204Pb图解 （DMM、HIMU、EMI据Hart et al.，1992）
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DMM—亏损大洋中脊玄武岩地幔；HIMU—高μ地幔；EMI—富集地幔Ⅰ
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图8 黄水庵地区碳酸岩中方解石143Nd/144Nd-87Sr/86Sr 图解 （DMM、HIMU、EMI据Hart et al.，1992）
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DMM—亏损大洋中脊玄武岩地幔；HIMU—高μ地幔；EMI—富集地幔Ⅰ
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5.2 岩石成因
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关于碳酸岩岩浆起源问题，目前还存在认识上的分歧，主流观点主要有：（1）直接形成于原始地幔或交代地幔的低程度部分熔融（Woolley and Kjarsgaard，2008）；（2）碱性硅酸岩岩浆（富CO2）的液态不混溶作用（Brooker and Kjarsgaard，2011）；（3）富 CO2 的基性—超基性岩浆结晶分异作用（Doroshkevich et al.，2017）。
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黄水庵地区未见同时期的基性—超基性岩，并且碳酸岩中未见明显的矿物分带，而岩浆岩的矿物分带是岩浆演化过程中不同成分矿物结晶分异作用的体现（尹淑苹等，2021）。因此黄水庵地区碳酸岩岩浆可能不是起源于富CO2的基性—超基性岩浆结晶分异作用。
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黄水庵地区未见同时期的碱性岩，虽然距离该地区 20~35 km 的嵩县南部一带出露有磨沟、龙头、焦沟、乌桑沟等正长岩体，但这些正长岩体的形成时间多早于黄水庵碳酸岩20~30 Ma以上，如龙头岩体形成年龄为（241.8±2.6） Ma（Liang and Lu，2018）、焦沟岩体形成年龄为（243.2±4.8） Ma（梁涛等， 2020）、乌桑沟岩体形成年龄为（236.3±2.6） Ma（Hou et al.，2021），碱性硅酸岩岩浆（富 CO2）的液态不混溶作用难以解释上述现象，也难以解释黄水庵碳酸岩的地球化学特征：Mo、W 等元素在碳酸岩和硅酸盐的液态不混溶过程中将优先进入到硅酸盐中 （Song et al.，2015），但黄水庵地区碳酸岩中含有较多的辉钼矿，这些辉钼矿形成年龄为（208.4±3.6） Ma（曹晶等，2014），与碳酸岩形成时间一致。
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考虑到上述两个因素，本文认为，黄水庵地区碳酸岩岩浆直接起源于富集地幔 EMI 的低程度部分熔融。
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5.3 成矿潜力分析
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碳酸岩与许多金属（U、Ni、Nb、Ta、REE、PGE 等）及非金属（磷灰石、萤石、金刚石等）矿床关系密切（惠小朝等，2017）。目前已在黄水庵地区碳酸岩中发现钼矿，是否还存在其他与碳酸岩有关的矿产呢？根据河南省镧地球化学图和河南省铀地球化学图，嵩县黄水庵地区存在巨大的稀土和铀异常。因此从地球化学异常角度来看，该区具备寻找与碳酸岩有关的稀土和铀矿潜力。同样位于秦岭造山带上的陕西华阳川地区碳酸岩中赋存有铀、铌、铅等矿产，并伴生有稀土元素，该地区的碳酸岩亦主要源于富集地幔碳 EMI，呈脉状穿插于新太古界太华群中（惠小朝等，2017），这些特征与黄水庵地区碳酸岩基本一致。华阳川铀铌铅矿与黄龙铺钼矿是同一成矿系列的产物，形成于秦岭地区印支期造山后伸展背景（王佳营等，2020）。黄水庵地区碳酸岩具有同样的形成背景（王汉辉等，2023），从地球动力学背景来看，黄水庵地区也具有形成铀、稀土矿的潜力。碳酸岩型稀土矿以轻稀土为主，稀土元素主要赋存在氟碳铈矿、独居石、磷灰石等矿物中 （胡朋等，2023）。黄水庵地区碳酸岩的氟碳铈矿208Pb/232Th 加权平均年龄为（206.9±1.1） Ma（作者未发表数据，表3，图3、图4），即形成于印支期。目前在整个秦岭造山带发现了多处形成于印支期的矿床，如黄龙铺钼矿形成年龄为 232~220 Ma（黄典豪等，1994）、大湖钼金矿形成年龄为 233~223 Ma （李厚民等，2007）、温泉钼矿形成年龄为（214.1± 1.1） Ma（宋史刚等，2008）等。近些年在嵩县南部的外方山发现了多处石英脉型钼矿，其形成年龄均为印支期（卢仁等，2013）。从秦岭造山带印支期成矿的地质背景来看，黄水庵地区及外围也应该具有相关矿产成矿、找矿的潜力。
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6 结论
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（1）黄水庵地区碳酸岩多呈规则脉状分布于北西向的木头沟—黄水庵背斜的轴部，多沿轴部的断裂成群成带分布。单个碳酸岩脉规模不等。碳酸岩主要呈白色、粉红色，具粒状结构，块状构造。主要矿物组成为粉红色方解石和石英。
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（2）方解石 Sr-Nd-Pb 同位素分析结果表明，黄水庵地区碳酸岩可能来源于富集地幔 EMI，在岩浆侵入过程中，可能有少量的壳源物质混染。
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（3）黄水庵地区碳酸岩可能是富集地幔 EMI的低程度部分熔融形成的。
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（4）黄水庵地区具有稀土和铀地球化学异常，并且区内已发现钼矿。考虑到秦岭造山带已经发现多处印支期形成的矿床，初步认为黄水庵及周边地区具有寻找与碳酸岩相关金属矿床的潜力。
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致谢 样品测试过程中北京前寒武科技有限公司邱天亮、核工业北京地质研究院分析测试研究中心汤书婷等给予极大帮助；两位匿名审稿专家对论文提出了非常宝贵的修改意见，在此一并致以诚挚的谢意！
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摘要
黄水庵地区处于华北克拉通南缘，在该地区沿北西向的木头沟—黄水庵背斜的轴部发育碳酸岩脉。本文在详细的矿物学、岩石学研究基础上，研究了黄水庵地区碳酸岩中方解石Sr-Nd-Pb 同位素组成。结果表明，黄水庵碳酸岩中方解石的87 Sr/ 86 Sr 为 0.705749~0.706085，平均为 0.705894；143 Nd/ 144 Nd 为 0.511619~ 0.512076，平均为0.511801；208 Pb/ 204 Pb 为36.351~37.534，平均为37.443；207 Pb/ 204 Pb 为15.413~15.471，平均为 15.443；206 Pb/ 204 Pb 为 17.228~17.319，平均为 17.258；μ 值（238 U/ 204 Pb ）为 9.25~9.37，平均为 9.31。方解石 Sr-Nd-Pb 同位素组成表明，黄水庵碳酸岩可能来源于富集地幔EMI，在岩浆侵入过程中，可能有少量的壳源物质混染。综合分析该地区发育的稀土和铀地球化学异常，以及秦岭造山带已发现多处印支期形成的矿床，认为黄水庵地区具有寻找与碳酸岩相关矿产的潜力。
Abstract
The Huangshui’an region is situated in the southern margin of the North China Craton. In this area, carbonate veins are developed along the axis of the northwest-trending Mutougou-Huangshui’an anticline. This paper presents a comprehensive study of the Sr-Nd-Pb isotopic composition of calcite in the carbonate rocks of the Huangshui’an area, building upon detailed mineralogical and petrological investigations. The results indicate that the 87Sr/86Sr ratios of calcite range from 0.705749 to 0.706085, with an average of 0.705894. The 143Nd/144Nd ratios range from 0.511619 to 0.512076, with an average of 0.511801. The 208Pb/204Pb ratios vary from 36.351 to 37.534, averaging at 37.443. Similarly, the 207Pb/204Pb ratios range from 15.413 to 15.471, averaging at 15.443. The 206Pb/204Pb ratios span from 17.228 to 17.319, with an average of 17.258. The μ values ( 238U/204Pb) range from 9.25 to 9.37, averaging at 9.31. The Sr-Nd-Pb isotopic composition of calcite suggests that the Huangshui’an carbonates likely originated from an enriched mantle source known as EMI, with potential minor contamination from crustal materials during the magma intrusion process. Considering the rare earth and uranium geochemical anomalies in the region, along with the presence of Indosinian deposits in the Qinling Orogen, it is evident that the Huangshui’an area holds significant potential for the exploration of minerals associated with carbonate formations.
Keywords
carbonatite ； Sr-Nd-Pb ； enriched mantle ； geochemistry ； Huangshui’an
