摘要
在砂岩型铀矿勘查中，铀镭平衡系数受地球化学环境的影响，通常可有效地反映出铀镭的迁移富集规律，且是 γ测井解释和矿床资源量估算准确的重要参数保障。本文以松辽盆地大林地区铀镭样品为研究对象，开展了矿化类和非矿化类岩石铀镭平衡系数研究。经统计铀镭平衡系数频谱曲线分布特征，分析铀镭平衡系数与样品铀含量、埋深、氧化带之间的关系。结果表明，矿化砂岩偏铀，矿化泥岩几乎处于平衡状态，非矿化泥岩和非矿化砂岩偏镭，表明铀成矿作用仍然在持续发生，非矿化岩石是铀成矿重要的铀源之一。样品铀镭平衡系数与铀含量呈负相关，与埋深呈正相关，平面上远离氧化带前锋线偏铀，靠近则偏镭。结合含矿层铀的同位素活度比值为 0.75～1.08，平均值为 0.92，可推测其位于氧化还原过渡带，是砂岩型铀矿铀元素富集的有利部位。
Abstract
In the exploration of sandstone-type uranium deposits, uranium-radium equilibrium coefficient is affected by the geochemical environment, which can effectively reflect the migration and enrichment rule of uranium radium, and is an important parameter to ensure the accuracy of gamma logging interpretation and deposit resource estimation. Uranium-radium equilibrium coefficient in mineralized and non-mineralized rocks was studied by taking uranium-radium samples from Dalin Area of Songliao Basin as the research object. The relationship between uranium-radium equilibrium coefficient and the content of uranium, the buried depth and the oxidation zone of the sample was analyzed by analyzing the characteristics of the spectrum curve of uranium-radium equilibrium coefficient. The results show that the mineralized sandstone is partial to uranium ,and the mineralized mudstone are almost in equilibrium, and the non-mineralized mudstone and the non-mineralized sandstone are partial to radium, which indicates that the uranium mineralization is still continuing, and the non-mineralized rock is one of the important uranium sources for uranium mineralization. Uranium-radium equilibrium coefficient is negatively correlated with uranium content and positively correlated with burial depth. On the plane, uranium-radium equilibrium coefficient away from the front of the oxidation zone is partial to uranium, or else partial to radium. The isotope activity ratio of uranium in the ore-bearing layer ranges from 0.75 to 1.08, with an average value of 0.92. It can be inferred that the ore-bearing layer is located in the redox transition zone and is a favorable location for uranium enrichment in sandstone-type uranium deposits.
0 引言
在“双碳目标”新的发展格局下，核能将发挥重要作用，而铀矿资源是核能和核工业发展的“粮食” （王成等，2021），中国铀矿地质勘查工作始于 20 世纪50年代，直到90年代铀矿地质勘查工作重点逐步转向“北方砂岩型铀矿”（张金带等，2008；张翔等， 2025）。松辽盆地是中国北方中新生代砂岩型铀矿勘查重点盆地之一，近些年来落实了钱Ⅱ、钱Ⅳ、宝龙山等一批大中型铀矿床（黄笑等，2022）。γ 测井作为铀矿地质勘查的主要核测井技术手段之一，是确定钻孔内铀矿体空间位置、品位及厚度的关键技术（陈霜等，2022；苗辰若，2022；王殿学等，2023）。 γ测井的本质是测量铀元素衰变过程中氡子体产生的γ辐射强度，属于放射性平衡状态下的铀含量“间接定量”技术（徐式朴，1983；王娥等，2011；汤彬等， 2012；李勇等，2018；夏彧等，2018）。地浸砂岩型铀矿一般赋存于渗透性较好的砂体中，由于铀及其子体的化学性质和迁移能力不同，导致铀及衰变子体产生空间分离，常常会出现放射性不平衡现象（张明瑜等，2004；孙潇，2015；樊松浩等，2025）。
前人通过对铀镭平衡系数特征的研究，详细阐述了铀镭平衡系数的确定方法以及与铀含量的关系，为γ测井解释和资源量估算提供重要的物性参数依据，但未充分揭示铀镭平衡系数与不同地球化学环境中铀的迁移富集规律及铀源判别之间的联系。
本文以大林地区岩矿石常量铀、镭含量为切入点，深入分析大林地区不同矿层铀镭平衡系数分布特征，系统对比了矿化岩石与非矿化岩石、砂岩与泥岩等铀镭平衡系数计算结果及其特征，并结合大林地区含矿层铀的同位素活度比值、成矿地质条件及其控矿等因素，确定了地层本身非矿化岩石是成矿的重要铀源之一，并且结合铀的同位素活度比值可有效推测氧化还原过渡带的位置。
1 研究区地质概况
大林地区位于松辽盆地西南隆起区与开鲁坳陷的过渡部位，属于开鲁坳陷的北东部，钱家店凹陷的东缘（图1）。区内盖层经历了早白垩世裂谷断陷、晚白垩世早期热降坳陷、晚白垩世晚期至始新世反转褶皱隆升萎缩剥蚀及渐新世—第四纪差异升降 4 个阶段（孟锐等，2023）。区内钻孔揭露主要地层为上白垩统姚家组，其中上白垩统姚家组下段 （K2y1）以连通性较好的稳定的灰色砂体为主，偶见薄层透镜状泥岩夹层，以辫状河相沉积为主，是研究区的主要赋矿层位（许坤和李瑜，1995；蔡建芳等，2013；黄笑等，2021），矿体主要受氧化带前锋线控制明显。
1—二级构造单元及其编号（Ⅱ1—开鲁坳陷区；Ⅱ2—西南隆起区；Ⅱ3—东南隆起区；Ⅱ4—西部斜坡区；Ⅱ5—中央坳陷区）；2—盆地界线；3—二级构造单元界线；4—三级构造单元界线；5—花岗岩隆起区；6—构造天窗；7—铀矿床位置；8—铀工业孔；9—铀矿化孔；10—地名；11—研究区
1.1 矿区地质概况
1.1.1 地层
研究区内沉积盖层主要由上白垩统姚家组 （K2y）、上白垩统嫩江组（K2n）和第四系（Q）组成（钟佳霖等，2022；图2）。姚家组形成于干旱—半干旱条件下，以红色为主，间夹灰色的内陆碎屑岩沉积建造，厚度一般为 350～400 m，可分为上、下两段，区内含矿目的层主要为姚家组下段。下段厚一般为180～320 m，由北东向南西逐渐增大的趋势。
区内火山岩为下白垩统义县组，不均匀分布于大林地区周边，岩性以紫灰色火山碎屑沉积岩为主，厚数米至十余米。该组为盆地伸展断陷发育早期，以火山岩为主的断陷式充填沉积，与下伏早古生代地层或海西期侵入花岗岩呈不整合接触，是上部盖层沉积的主要物源。区内辉绿岩主要呈岩床状平铺于上白垩统嫩江组中，厚度一般几米至十余米，分布范围较广，形成于始新世。
1.1.2 构造
研究区内及周边盖层发育北东向、近东西向两组断裂，以北东向断裂为主，包括F1、F2、F3断裂。其中F1、F2形成时间早、切割深度大、活动时间长，控制盖层结构构造的形成。区内盖层结构构造主要经历伸展断陷、热降坳陷和构造反转3个阶段，并且在构造反转阶段形成了姚家组构造剥蚀天窗。姚家组构造剥蚀天窗的形成，联通了地下水循环系统，为铀矿化迁移富集提供了有利的水动力条件。
1.1.3 氧化带特征
研究区内姚家组下段层间氧化带较为发育，主要为承压水沿含矿含水层底部顺层氧化形成的渗入-层间氧化带。此外，原生氧化岩石（主要是上部）经压榨脱水形成的压榨-潜水氧化带（狭义的层间氧化带），两种氧化作用共同进行，形成了大林地区“多层氧化，多层成矿”类型（王海涛等，2021）。
图2大林地区铀矿地质图（a）和剖面图（b）
1—第四系；2—上新统泰康组；3—上白垩统四方台组；4—上白垩统嫩江组；5—上白垩统姚家组上段；6—上白垩统姚家组下段；7—上白垩统泉头组；8—下白垩统阜新组；9—辉绿岩；10—海西期花岗岩；11—剥蚀界线；12—整合地质界线；13—不整合地质界线；14—实测断层及编号； 15—推测断层及编号；16—剖面线位置及编号；17—铀矿床；18—地名；19—钻孔
2 样品采集及分析方法
大林地区常量铀镭样品严格按照《铀镭平衡系数测量规程》和《地浸砂岩型铀矿取样规范》（国防科学技术工业委员会，2002）要求进行取样：采集大林地区矿带内工业铀矿孔和矿化孔矿心样品，采样范围以品位≥0.0100%的铀矿石为主，在部分剖面同时兼顾品位在0.0050%～0.0100%的贫矿石；取样前需仔细对照钻孔地质编录、物探编录和γ测井资料，将岩心位置与地球物理测井参数进行一一对应，确保取样深度的准确性；经连续劈心取样，单样长一般为 0.20～0.50 m，贯穿整个矿层直至矿体封边，并且样品的矿心采取率≥75%，样品重量大于 300 g。样品分析由核工业二四三大队实验室采用 GEM-SP8530 型高纯锗 γ 能谱仪完成，执行标准主要为 《岩石矿物分析》（尹明和李家熙，2011）。
本文通过对大林地区 52 口钻孔矿化段进行取样（图3），共测定样品 1158 件，其中含矿砂岩样品 561 件，非矿化砂岩样品 370 件，矿化泥岩样品 121 件，非矿化泥岩样品 106 件。分别对各类样品进行铀镭平衡系数计算及系统性分析，总结铀镭平衡系数与铀成矿环境之间的关系。
图3大林地区Ⅰ号、Ⅱ号矿层铀镭平衡系数平面分布图
1—Ⅰ号矿层氧化带前锋线；2—Ⅱ号矿层氧化带前锋线；3—Ⅰ号矿层铀镭平衡系数为0.6~0.9；4—Ⅰ号矿层铀镭平衡系数为0.9~1.1；5—Ⅰ号矿层铀镭平衡系数大于1.1；6—Ⅱ号矿层铀镭平衡系数为0.6~0.9；7—Ⅱ号矿层铀镭平衡系数为0.9~1.1；8—勘探线及编号；9—Ⅰ号矿层铀镭平衡系数及钻孔编号；10—Ⅱ号矿层铀镭平衡系数及钻孔编号；11—铀工业矿孔及编号；12—低平米铀量矿化孔及编号；13—铀矿化孔及编号；14—铀异常孔及编号；15—无矿孔及编号
3 铀镭平衡系数特征
3.1 铀镭平衡系数计算
3.1.1 单样品铀镭平衡系数的计算
任意两种放射性核素在岩（矿）石中的质量比值与它们处于平衡状态时质量之比叫做这两种核素的放射性平衡系数（程业勋等，2008；夏毓亮等， 2013）。铀镭平衡系数表示岩石中铀镭质量比值与平衡状态时铀镭质量比值之比，单样品铀镭平衡系数计算公式如下：
(1)
式（1）中：、分别为单个样品中铀、镭的含量的数值（%）；3.4×10-7 为平衡时，铀镭含量的比值； 为单个样品的铀镭平衡系数的数值。
其中 K=1 时，表示铀镭处于平衡状态；K>1 时，表示处于偏镭；K<1时，表示处于偏铀。
3.1.2 矿床（矿层、矿体）铀镭平衡系数的计算
矿床（矿层、矿体）铀镭平衡系数计算公式如下 （国家国防科技工业局，2018）：
(2)
式（2）中：Kp为矿床（矿层、矿体）的铀镭平衡系数的数值；Hi为单个样品的长度的数值（m）。
3.2 铀镭平衡系数频谱曲线分布特征
大林地区工业铀矿体主要有 3 个铀矿层，均产于上白垩统姚家组下段，其中Ⅰ矿层为大林地区主矿层，矿体产于 K2y1-1 含矿灰色砂体中，位于灰色层下部，埋深 517～674 m；Ⅱ号矿层次之，矿体赋存于 K2y1-2 含矿灰色砂体中，埋深 406～575 m；Ⅲ号矿层产于 K2y1-3 透镜状含矿灰色砂体中，埋深 376～446 m。为了更好地分析研究区的铀镭平衡系数特征，按矿层对大林地区单样品铀镭平衡系数进行畸点剔除，畸点剔除均为 2 次，再逐个矿层按《数据的统计处理和解释正态性检验》（国家质量技术监督局， 2001）进行统计分析其有效样品铀镭平衡系数分布特征（表1）。
表1大林地区样品铀镭平衡系数统计
3.2.1 矿化砂岩铀镭平衡系数频谱曲线分布特征
针对大林地区不同矿层进行分析，选取铀含量 >0.0100% 的矿化砂岩样品 561 件，平均铀含量为 0.0731%，样品累计长度为165.02 m。其中Ⅰ号矿层矿化砂岩样品 343 件，平均铀含量为 0.0674%，样品累计长度为97.26 m；Ⅱ号矿层矿化砂岩样品176件，平均铀含量为 0.0906%，样品累计长度为 50.18 m。 Ⅲ 号矿层矿化砂岩样品 42 件，平均铀含量为 0.0342%，样品累计长度为17.58 m。
经分别计算各矿层铀镭平衡系数，求得大林地区Ⅰ号矿层铀镭平衡系数为0.94，均方差为0.15，变异系数为 16.01%；Ⅱ号矿层铀镭平衡系数为 0.94，均方差为 0.12，变异系数为 12.65%；Ⅲ号矿层铀镭平衡系数为 0.87，均方差为 0.31，变异系数为 32.82%；整个矿床铀镭平衡系数为 0.93，均方差为 0.17，变异系数为 18.87%。经频谱曲线分布特征分析表明，大林地区各矿层及矿床矿化砂岩单个样品铀镭平衡系数频谱曲线呈单峰形态，峰值均小于 1.00，且服从正态分布（图4a~d）。说明大林地区各矿层及矿床矿化砂岩铀镭处于不平衡状态，处于偏铀状态（李继安和周伟，2013）。
通过对大林地区各矿层及整个矿床铀镭平衡系数频谱曲线分布分析可知，大林地区不同矿层可能是由于地球化学环境的不同，导致平衡系数存在一定的差异。Ⅰ号矿层和Ⅱ号矿层铀镭平衡系数均方差及变异系数变化范围相对较小，说明其铀镭平衡系数分布相对稳定；与Ⅰ号矿层和Ⅱ号矿层相比，Ⅲ号矿层铀镭平衡系数略低，变异系数略有所变大，说明铀镭平衡系数分布范围相对较大，整个矿床的均方差和变异系数相对较低，而大林地区铀镭平衡系数为 0.93，可进一步说明矿化砂岩存在铀元素的迁入。
3.2.2 非矿化砂岩铀镭平衡系数频谱曲线分布特征
选取大林地区 48 个钻孔含矿层 370 件非矿化砂岩样品进行分析，平均铀含量为0.0052%，样品累计长度为 106.20 m。其频谱曲线分布特征如图5a所示，表明大林地区非矿化砂岩单个样品铀镭平衡系数频谱曲线呈单峰形态，服从正态分布，明显偏镭。经计算各单个样品铀镭平衡系数算数平均值为1.30，说明非矿化砂岩存在铀元素的迁出。
图4大林地区各矿层及矿床矿化砂岩铀镭平衡系数频谱曲线分布图
a—Ⅰ号矿层；b—Ⅱ号矿层；c—Ⅲ号矿层；d—矿床
3.2.3 矿化泥岩铀镭平衡系数频谱曲线分布特征
选取大林地区含矿层中矿化段内121件矿化泥岩样品进行分析，平均铀含量为0.0579%，样品累计长度为42.52 m。频谱曲线分布特征分析显示，矿化泥岩单个样品铀镭平衡系数频谱曲线分布服从正态分布（图5b）。经计算可知，矿化泥岩铀镭平衡系数算数平均值为1.05，总体略偏镭，说明矿化泥岩铀元素存在少量的迁出。
3.2.4 非矿化泥岩铀镭平衡系数频谱曲线分布特征
对大林地区含矿层106件非矿化泥岩样品进行分析，平均铀含量为 0.0040%，样品累计长度为 40.21 m。经频谱曲线分布特征分析显示，非矿化泥岩单个样品铀镭平衡系数频谱服从正态分布（图5c）。经计算可知，矿化泥岩铀镭平衡系数算数平均值为1.62，总体严重偏镭，说明非矿化泥岩铀元素存在大量的迁出。
地层铀元素存在迁移和富集现象，而非矿化砂岩和泥岩铀镭平衡系数均表现为远大于 1，严重偏镭；矿化砂岩铀镭平衡系数小于 1，偏铀，说明矿化岩石铀元素存在迁入现象，非矿化岩石铀元素存在迁出现象，因此，可推断地层中的铀元素通过迁移，从非矿化岩石中迁移到矿化岩石中，从而成为地层矿化岩石的重要铀源之一。
图5大林地区铀镭平衡系数频谱曲线分布图
a—非矿化砂岩；b—矿化泥岩；c—非矿化泥岩
3.3 铀镭平衡系数与铀含量的关系
经研究表明，高品位的铀矿石铀镭平衡系数一般都处于平衡状态或偏铀状态，反之，低品位的铀矿石一般都偏镭。
据大林地区矿化砂岩单样品铀镭平衡与其铀含量的散点图可知（图6a），单样品平衡系数随着铀含量的增高，其值越比 1 小，即随着铀含量增大，铀镭平衡系数逐渐变小。据铀镭平衡系数与铀含量拟合公式可知，二者呈一定的负相关。当铀含量≥ 0.0800%时，单样品铀镭平衡系数主要表现为<1，平均为0.91，以偏铀为主，说明大林地区在晚白垩世晚期至始新世受反转构造影响，在研究区北部形成姚家组剥蚀天窗，使姚家组形成开放体系，氧化带自盆地西南缘向天窗方向径流，在氧化带前锋线部位形成铀矿化富集，铀成矿作用仍然在持续发生。
图6大林地区矿化砂岩单样品铀镭平衡系数与铀含量（a）、矿体埋深（b）散点图
3.4 铀镭平衡系数与矿体埋深的关系
据图6b可知，大林地区矿化砂岩单样品铀镭平衡系数随着矿体埋深的不断增加，据铀镭平衡系数与矿体埋深拟合趋势公式可知，单样品铀镭平衡系数呈缓慢增大的趋势，逐渐收敛于 1。为了进一步研究铀镭平衡系数与矿体埋深之间的关系，对松辽盆地开鲁坳陷各铀矿床矿层铀镭平衡系数进行了统计（表2）。据分析可知，大林地区Ⅰ号、Ⅱ号、Ⅲ 号矿层及其他各铀矿床姚家组矿体铀镭平衡系数随着矿体埋深由深至浅，矿层铀镭平衡系数由大变小，因此，可推测同一地层，矿层（矿床）铀镭平衡系数的大小与矿体埋深呈正相关。
表2松辽盆地开鲁坳陷各铀矿床铀镭平衡系数统计
3.5 铀镭平衡系数平面分布特征
据Ⅰ号矿层铀镭平衡系数平面分布可知（图3），以偏铀区及平衡区为主。偏铀区主要分布于矿层的中段及南段，其中连续性较好面积最大的区域位于矿层的中部，由3个钻孔连续控制，南部以单工程控制为主；平衡区主要分布于矿层的北部和南部，北部以多个钻孔控制为主，南部均为单工程控制；偏镭区均由单工程控制，零星分布。
Ⅱ号矿层铀镭平衡系数平面上以平衡区为主，主要分布于矿层的北部及中部，其中连续性较好面积最大的由3个钻孔控制；偏铀区次之，均为单工程控制，分布于矿层的中部及南部；无偏镭区。
据Ⅰ号矿层和Ⅱ号矿层铀镭平衡系数平面分布图可知，铀镭平衡系数的分布主要受矿层的氧化带前锋线控制。这是因为铀、镭的化学性质存在较大的差异，致使二者的迁移能力亦存在较大的差异。铀元素在氧化环境中，由+4价的铀被氧化成为易溶解于水的+6 价铀，迁移能力强；当在还原环境中，铀则由+6 价被还原为+4 价的铀，沉淀下来。镭元素的的化学性质与钙、钡等碱金属相似，镭的硫酸盐和碳酸盐溶解度极低，在适合铀元素发生迁移的碳酸盐和硫酸盐介质中，镭能保留下来，但是在重碳酸盐中，镭元素却具有一定的活性。因此，铀、镭在氧化环境中，铀的迁移能力强于镭的迁移能力，出现铀迁出，镭相对富集；反之，在还原环境中，出现镭迁出，铀相对富集。因此，铀元素主要富集于氧化还原过渡带部位和弱氧化带部位，而镭元素则相对主要富集于强氧化带部位。在地下含铀含氧水从氧化环境流入还原环境后，水中铀被还原沉淀下来，致使靠近氧化带前锋线时，偏镭；远离氧化带前锋线时，偏铀。
4 地质意义探讨
研究区赋矿目的层姚家组下段，其中以通辽水系为主导水系，南部蚀源区提供主要物源补给，东侧花岗岩隆起区为局部物源补给区。经钻探揭露，花岗岩顶部发育风化壳，随着花岗岩埋深的增加，岩石风化程度逐渐降低。这些新鲜花岗岩铀含量为4.04×10-6～10.47×10-6，风化后花岗岩铀含量降低至 0.59×10-6～2.12×10-6。由此可见，花岗岩淋滤作用较明显，为研究区砂岩型铀成矿提供了丰富的铀源。
研究区内姚家组从沉积至今一直是个相对开放的体系，其成矿年龄在 89～6 Ma，其中主要有 （89±11） Ma、（67±5） Ma、（53±3） Ma和（40±3） Ma共 4组，显示该地区具有多阶段成矿的特点。此外，还发现个别样品年龄为 6～19 Ma。而放射性铀系达到平衡的时间约为 250 Ma（陈霜等，2022），认为处于放射性不平衡状态，表明铀矿形成的时间较短，矿体仍处于不断富集和生长阶段。
5 结论
（1）大林地区铀镭平衡系数特征符合正态分布，与铀含量呈一定的负相关；垂向上同一地层，铀镭平衡系数与矿体埋深呈正相关；平面上，无明显的偏铀区、平衡区和偏镭区，总体呈偏铀状态，铀镭平衡系数为0.93。
（2）大林地区矿化砂岩铀镭平衡系数偏铀，而非矿化砂岩、矿化泥岩及非矿化泥岩铀镭平衡系数均偏镭，表明大林地区含矿层受地下水的影响，铀元素由非矿化砂岩、矿化泥岩及非矿化泥岩迁移至矿化砂岩中，铀元素仍在不断地迁移富集，成矿作用仍然在持续发生，并且非矿化岩石是成矿的重要铀源之一。
（3）通过对大林地区铀镭平衡系数在平面上的分布特征可知，因铀、镭元素本身化学性质的约束，其在不同环境下迁移能力存在较大差异，致使铀镭平衡系数在平面上的分布主要受矿层的氧化带前锋线控制，结合钻孔实际岩心揭露情况，可以更好地推测氧化还原过渡带的大致位置，为下一步找矿钻孔的部署提供依据。
